求助：vasp计算分子与原胞优化无法消除虚频

gg302694005

各位老师好，我是刚开始接触vasp计算的小白。目前我计算了三个模型，分别是晶格各自里面的NO与H2O2分子，还有Fe3O4原胞，分别对上述三个模型进行了opt优化与freq计算，三个模型的opt计算与freq计算的输入文件详见附件1，2，3。freq计算的结果显示，NO、H2O2与Fe3O4原胞都存在虚频，虚频结果如附图1，2，3所示。本人自行解决上述问题时，向之前师兄要来了NO的无虚频计算输入输出文件，我发现，用同样的INCAR KPOINTS对师兄建立的初始POSCAR计算就不会出现虚频，我在网上各个渠道查到，很多人说造成虚频的原因是因为初始结构不合理，晶胞的a、b、c不够大，不能够等长，NO必须与晶胞的abc任意一边平行等问题，我尝试控制变量改变了POSCAR的各种结构，但结果仍存在虚频。考虑到H2O2结构复杂，且Fe3O4原胞也有虚频存在，故我自己推测关键问题可能不在POSCAR上。请教下各位老师，有没有遇到类似的问题，这类问题出在哪里应该怎么解决呢。万分感谢！！

gg302694005

卡开发发 发表于 2021-3-28 11:10
1、暂时也不能判断其他哪些关键字可能造成虚频，只能先进行尝试再根据原理分析，LREAL=T可能会引入一些噪 ...

非常感谢老师耐心细致的解答！

卡开发发

gg302694005 发表于 2021-3-28 10:41
老师，您提的第一点建议，除了设置参数ISPIN=2，把IREAL参数改为默认，还需要设置哪些参数才合理呢。您的 ...

1、暂时也不能判断其他哪些关键字可能造成虚频，只能先进行尝试再根据原理分析，LREAL=T可能会引入一些噪声。
2、VASP的话优化晶格反复拷贝CONTCAR为POSCAR可能对结果会有些许影响。
3、VASP放在盒子里分子有虚频正常，有可能未必消除得了，但不会那么大（如100cm-1以上）。可能的原因是格点太粗糙破缺了分子的旋转不变性，除此之外，人为引入的周期性边界也会使得这种旋转不变性发生破缺，所以有时候这些虚频是难以被消除的，除非网格取得足够密集和盒子取得足够大。

gg302694005

卡开发发 发表于 2021-3-28 10:07
1、Fe3O4应该是亚铁磁性的，直接开自旋极化是不足够的，一般情况就别用LREAL=T了。
2、声子计算最好和优化 ...

老师，您提的第一点建议，除了设置参数ISPIN=2，把IREAL参数改为默认，还需要设置哪些参数才合理呢。您的第二点建议，我之前是按照bigbro（大师兄）的教程，如何基于结构优化的INCAR设置的频率计算的INCAR，我之前也按照相关的建议将opt的EDIFF设置为1E-06，但是频率计算结果还是存在虚频。您的第三点建议我马上尝试一下，但是我有一个可能不正确的疑问，如果INCAR的收敛标准不变，那么把CONTCAR变为POSCAR再算一次，结果会不一样吗？最后就是比较邪乎的问题，为什么vasp在空盒子里面算分子，还会出现虚频呢。非常感谢老师的解答

gg302694005

get-it 发表于 2021-3-28 04:40
算分子为什么要用vasp

老师，因为要算吸附，先把分子放盒子里算一遍，然后再算吸附

卡开发发

1、Fe3O4应该是亚铁磁性的，直接开自旋极化是不足够的，一般情况就别用LREAL=T了。
2、声子计算最好和优化结构使用同一精度，一开始优化结构就把SCF收敛标准和构型优化的收敛标准设置严格些。
3、最好多拷贝几次CONTCAR为POSCAR优化。

get-it

算分子为什么要用vasp