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问题背景 本人研究方向为二维本征铁磁性材料的第一性原理研究，目前的主要兴趣集中于单层或双层Cr基化合物(如CrI3、1T-CrSe2及1T-CrTe2等)。按照领域内的相关经验，含Cr的氧族或卤族化合物在处理时均有必要考虑电子的强关联效应，使用DFT+U进行计算。如果只是计算已知材料，完全可以参考一些已有文献进行U值的设置，但考虑到接下来会对一些新材料进行预测，那么自己测试U值将是必要的技能。所以本人近期学习了线性响应计算U值的方法，尝试重复相关文献的结果，但遇到了一些问题，不知道是否是自己操作上有不恰当的地方，还希望能有大佬提点一下。 本人学习线性响应测试U值参考的以下网站： 操作步骤 1.单点计算 不设置U值相关参数，设置LMAXMIX=11，将POSCAR中的Cr分成两部分，其中第一部分原子数为1，剩下的为第二部分，POTCAR中相应Cr的赝势也重复一次。之后仅进行常规的DFT单点能计算，写出WAVECAR和CHGCAR，记录OUTCAR文件末尾total charge中的单个Cr原子d电子占据。 2.非自洽计算(nscf) 添加U值相关参数，设置LDAUTYPE=3，并将所要施加扰动的单个Cr原子的LDAUU和LDAUJ设置为相应势α。读取1中电荷密度文件，并通过ICHARG=11进行非自洽计算。同样，通过OUTCAR末尾可以知道d电子占据数，通过施加不同的扰动可以得到相应变化的占据数。 3.自洽计算(scf) U值相关参数设置与2相同，所不同的仅仅为取消ICHARG=11，即进行自洽计算。通过施加不同扰动也可以得到相应变化的占据数。 以1T-CrTe2为例，所得结果如下图所示。(一套典型的输入文件见附件)
第一列表示施加的扰动，第一行的111、221、331分别代表1×1×1、2×2×1、3×3×1的超胞规模，将d电子占据数与α线性拟合得到斜率如倒数第二行所示，nscf与scf相应斜率倒数之差即为有效U值。我一般取所计算的最大超胞得到的值为最后的有效U值。对于1T-CrSe2及CrI3也使用相同方法操作，得到类似的结果。有效U值均在5.5-6 eV之间。 遇到问题 1.文献[1][2]使用线性相应方法计算得到1T-CrSe2的有效U值分别为4eV和4.5eV，而我的计算结果为5.8 eV；文献[3]给出CrI3有效U值为2.8eV，而我的计算结果为6.0 eV。差异非常大，所以我想应该不能说是简单的误差，可能本人在这些步骤的操作上或是对这种方法的理解上有错误，只能尽可能将我所做的操作描述出来，求助于大佬们指出我其中的错误。 2.按照本人粗浅的理解，设置LDAUTYPE=2进行DFT+U计算时，起作用的是U-J，即有效U值。既然这样，那么设置J值还有意义吗?为什么相关文献中看到更多的是给了一个非零的J值，这些J值一般是通过什么方法获得的呢？这样设置非零J值和将J设置为0有什么本质的区别吗？ [1] Li, Bo, et al. “Van der Waals epitaxial growthof air-stable CrSe2 nanosheets with thickness-tunable magnetic order.” NatureMaterials (2021): (1-8). [2] Wang, Cong, et al. “Bethe-Slater-curve-likebehavior and interlayer spin-exchange coupling mechanisms in two-dimensionalmagnetic bilayers.” Physical Reviewer B 102.2 (2020): 020402. [3] Jiang, Peiheng, et al. “Stacking tunableinterlayer magnetism in bilayer CrI3.” Physical Review B 99.14 (2019): 144401.
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发表于 Post on 2021-5-11 21:06:54
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