求助：关于cp2k进行胺水溶液计算的问题

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-18 11:34:16

各位老师好，本人刚开始学习cp2k进行胺水溶液吸收CO2显示溶剂化模型的计算，之前有过一部分vasp和gaussian计算的经验，想请问各位老师：(1) 对于构建的水盒子模型，该如何对周期性边界进行优化，像固体表面那样进行晶胞优化吗？ (2) 对于一个有36个水分子，一个胺分子和一个CO2分子的水盒子(胺分子与CO2具体超过了3Å)，对其进行结构优化，发现胺分子直接与CO2结合了，但是在通过gaussian计算的时候，这是一个有过渡态存在的反应，所以想知道这是什么原因。(3) 后续想要对混合胺溶液计算，反应比较复杂，而且gaussian计算不太好体现出显示溶剂化模型，用cp2k的话，有进行AIMD计算的必要吗？用AIMD的话能更好的体现出整个势能面以及溶剂的影响吗？

gog · 发表于 Post on 2022-8-31 08:53:04

想问问，碳酸铵是怎么生成的？

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-24 21:45:17

k64_cc 发表于 2022-7-24 05:48
做AIMD的增强采样按理说不会比过渡态更省时间。针对这个问题，要么就构象搜索+过渡态，拿到transition stat ...

好的，谢谢

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-24 11:13:15

chands 发表于 2022-7-24 03:25
我的理解，跑metadynamics也要猜反应机理，否则不知设什么CV好，不妨看文献查一下类似体系，或者猜几个反 ...

好的，谢谢

k64_cc · 发表于 Post on 2022-7-24 05:48:17

做AIMD的增强采样按理说不会比过渡态更省时间。针对这个问题，要么就构象搜索+过渡态，拿到transition state ensemble，要么就选好PMF跑AIMD，没必要混着用。

chands · 发表于 Post on 2022-7-24 03:25:34

beijudw 发表于 2022-7-23 23:34
老师，如果不太清楚反应的机理（混合胺水溶液吸收CO2），是不是就可以跑metadynamics获取整个势能面，然 ...

我的理解，跑metadynamics也要猜反应机理，否则不知设什么CV好，不妨看文献查一下类似体系，或者猜几个反应机理都算一遍。

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-23 23:34:55

sobereva 发表于 2022-7-21 13:11
一般的动力学不是用来考察自由能垒的。如果你是想通过跑metadynamics，获得PMF，那倒是可以用CP2K跑AIMD
...

老师，如果不太清楚反应的机理（混合胺水溶液吸收CO2），是不是就可以跑metadynamics获取整个势能面，然后再用gaussian计算合适的过渡态就可以了。
还有就是一般情况下，在满足反应需要的水分子，不额外加水分子，这样可以用来解释反应机理或者比较能垒解释能垒吗，多加几个水分子影响大吗？

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-23 22:26:26

chands 发表于 2022-7-23 20:07
如果要做水溶液的，不用构建晶格，因为不是晶体结构。如果要做冰的，要构建晶格。你的体系很可能水分子参 ...

好的，我之后就在显示溶剂模型下计算

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-23 22:22:46

chands 发表于 2022-7-23 19:35
你的基组太大了，怪不得这么慢。你完全可以用小基组预优化，再换大点的基组。优化大团簇甚至可以先上半经 ...

好的谢谢

chands · 发表于 Post on 2022-7-23 20:07:33

本帖最后由 chands 于 2022-7-23 20:14 编辑

beijudw 发表于 2022-7-23 18:43
好的，我之后用高斯去试试，用gaussian做较多水分子的显示溶剂模型，需要构建晶格吗？一般最多放几个水分 ...

如果要做水溶液的，不用构建晶格，因为不是晶体结构。如果要做冰的，要构建晶格。你的体系很可能水分子参与反应（比如胺生成铵，CO2生成H2CO3，胺与CO2的反应可能水分子参与，此类情况隐式溶剂模型完全无法描述），至少要放够参与反应的水分子，然后再放几个试试。

chands · 发表于 Post on 2022-7-23 19:35:02

本帖最后由 chands 于 2022-7-23 19:41 编辑

beijudw 发表于 2022-7-23 18:47
加了色散校正，之前优化过一个胺分子+2个水分子在B3LYP/def2tzvpp水平下计算的，算的很慢不过能收敛，感 ...

你的基组太大了，怪不得这么慢。你完全可以用小基组预优化，再换大点的基组。优化大团簇甚至可以先上半经验方法，再上DFT。
浅谈为什么优化和振动分析不需要用大基组 - 思想家公社的门口：量子化学·分子模拟·二次元 (sobereva.com)

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-23 18:47:13

wzkchem5 发表于 2022-7-23 00:47
显式溶剂的结构优化收敛确实可能困难一些，但是这一点和是否用高斯无关，而且也未必困难很多。此外可以检 ...

加了色散校正，之前优化过一个胺分子+2个水分子在B3LYP/def2tzvpp水平下计算的，算的很慢不过能收敛，感觉再多加几个水分子就更慢了，收敛困难，太废时间

beijudw · 发表于 Post on 2022-7-23 18:43:57

本帖最后由 beijudw 于 2022-7-23 18:48 编辑

sobereva 发表于 2022-7-22 20:13
是否难收敛和是否用显式溶剂模型没必然关系。弄不收敛说明太缺乏使用经验

好的，我之后用高斯去试试，用gaussian做较多水分子的显示溶剂模型，需要构建晶格吗？一般最多放几个水分子。

wzkchem5 · 发表于 Post on 2022-7-23 00:47:27

beijudw 发表于 2022-7-21 15:14
但是老师，gaussian做显示溶剂模型很难收敛吧，我就是担心这个（之前搜寻胺吸收CO2，加两个水就很难收敛 ...

显式溶剂的结构优化收敛确实可能困难一些，但是这一点和是否用高斯无关，而且也未必困难很多。此外可以检查一下是不是没加色散校正，很多人优化结构不加色散校正，导致本来应该紧密和底物结合的水分子在底物附近到处飘，自然很难收敛，不仅如此，即使收敛了结果也不能用。

sobereva · 发表于 Post on 2022-7-22 20:13:21

beijudw 发表于 2022-7-21 22:14
但是老师，gaussian做显示溶剂模型很难收敛吧，我就是担心这个（之前搜寻胺吸收CO2，加两个水就很难收敛 ...

是否难收敛和是否用显式溶剂模型没必然关系。弄不收敛说明太缺乏使用经验

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