Gaussian中晶体团簇吸附小分子的结合能计算方法及思路可行性求助

Kayla1488

     各位老师，我想通过Gaussian计算比较两种晶型的团簇与小分子添加剂的吸附构型及能量。（两种晶型的分子构象一致，堆积方式存在细微差异。）想法是可以先通过Gaussian从晶胞结构中切割团簇模型，然后计算团簇模型的静电势图，找到与添加剂的结合位点后，计算该位点下的结合能。问题如下：
1.该想法在思路上是否可行
2.团簇结构优化时可能较大变形，与原始构型不同。并且该团簇结构是基于晶胞结构得到的，是否可以不进行优化，或者如需优化，各位老师能否指点一下需要注意的地方
3.团簇的大小需要怎么考虑，这里如果直接使用从晶胞中复制的二聚体结构来进行上面的计算是否可行

daanyueluo

sobereva 发表于 2024-6-24 01:16
可以

谢谢sob老师

sobereva

daanyueluo 发表于 2024-6-23 23:45
您好，sob老师。我借这个贴子问一下使用量子化学在β-SiC（3C-SiC）簇模型上计算像乙烷、甲烷等烃类分子 ...

可以

daanyueluo

sobereva 发表于 2023-8-8 22:03
1 除非吸附位点、构型几乎完全由静电作用主导，否则不能光看静电势，还得看范德华势
谈谈范德华势以及在Mu ...

您好，sob老师。我借这个贴子问一下使用量子化学在β-SiC（3C-SiC）簇模型上计算像乙烷、甲烷等烃类分子的吸附问题可不可以。我看到过有文献研究α-SiC(4H-SiC)簇模型上的吸附问题，β-SiC的少有。刚巧看到此贴问到相关问题，就顺便问一下。如果不行的话，用什么方法最好，之后可能计算表面反应速率等问题。刚才看您帖子里的内容“或者直接用CP2K当周期性跑，速度很快，也省得考虑簇的构建问题，结合Multiwfn创建输入文件跑起来也很省事，还能跑AIMD退火来帮助确定理想的吸附位置。”。用此方法可不可以，烦请sob老师解答，谢谢。

sobereva

Kayla1488 发表于 2023-8-14 15:59
老师，我想要构建的簇模型是分子晶体的，目的是通过计算添加剂分子对两种晶型的团簇的吸附能的大小关系来 ...

哪种晶型的团簇更容易出现跟这个没必然关系。吸附本身又不会影响晶型。应当想清楚团簇是通过什么机制从晶体里出来的，再去做有意义的分析

Kayla1488

sobereva 发表于 2023-8-8 23:10
只要冻结的范围不影响到吸附本来会造成形变的区域就可以

老师，我想要构建的簇模型是分子晶体的，目的是通过计算添加剂分子对两种晶型的团簇的吸附能的大小关系来判断哪种晶型更易于出现，但是由于未养出单晶，我未能确定切割那个晶面的团簇。老师，我是否可以通过两种晶型的分子堆积情况的差异来判断切割哪个表面呢，如两种晶型主要在c轴方向上存在差异，那么我是否可以直接切割出（0 0 1）表面再进行后续计算呢

Kayla1488

sobereva 发表于 2023-8-8 23:10
只要冻结的范围不影响到吸附本来会造成形变的区域就可以

好的，谢谢老师

sobereva

Kayla1488 发表于 2023-8-8 22:32
感谢sob老师的回复。另外还想请问您，对于含多个分子的团簇模型，冻结边缘原子，是否可以选择将边缘分子 ...

只要冻结的范围不影响到吸附本来会造成形变的区域就可以

Kayla1488

sobereva 发表于 2023-8-8 22:03
1 除非吸附位点、构型几乎完全由静电作用主导，否则不能光看静电势，还得看范德华势
谈谈范德华势以及在Mu ...

感谢sob老师的回复。另外还想请问您，对于含多个分子的团簇模型，冻结边缘原子，是否可以选择将边缘分子的非H原子全部进行冻结

sobereva

1 除非吸附位点、构型几乎完全由静电作用主导，否则不能光看静电势，还得看范德华势
谈谈范德华势以及在Multiwfn中的计算、分析和绘制
http://sobereva.com/551（http://bbs.keinsci.com/thread-17271-1-1.html）
注意静电势和范德华势都没考虑结合之后被吸附分子和固体表面发生的结构弛豫对能量的影响

2 需要冻结边缘部分的原子，以保持簇的边缘在优化过程中维持晶胞中的形态

3 二聚体显然不行，也太小了。吸附的地方必须与簇的边界有足够远的距离以尽可能减小边界效应
参考下文里的簇模型的尺寸和被吸附分子的关系
使用量子化学程序基于簇模型计算金属表面吸附问题
http://sobereva.com/540（http://bbs.keinsci.com/thread-16532-1-1.html）
18碳环（cyclo[18]carbon）与石墨烯的相互作用：基于簇模型的研究一例
http://sobereva.com/615（http://bbs.keinsci.com/thread-25306-1-1.html）

如果簇取大了之后算不动，先用GFN-xTB或PM6-D3H4等半经验级别方法粗略搞，之后再用DFT。或者直接用CP2K当周期性跑，速度很快，也省得考虑簇的构建问题，结合Multiwfn创建输入文件跑起来也很省事，还能跑AIMD退火来帮助确定理想的吸附位置。