求助二维周期性体系涉及阴离子反应计算问题

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有一个实验合作的文章，目的是证明相较于中性分子，采用带2个负电荷的分子进攻二维体系，更容易成共价键。反应体系没有金属原子。
所以我需要分别计算中性条件下二者的物理和化学吸附能，以及是否有过渡态，和阴离子条件下二者的物理和化学吸附能及过渡态。在计算时采取了两种策略，都遇到了各自的问题，也不确定哪种处理更合适。

1. 140个原子，用VASP计算，取 2 2 1  K点，看手册里说VASP计算离子体系不准，论坛里看到老师说要加抗衡离子，因为实验中用的阳离子比较大，引入两个阳离子会多106个原子，所以请问老师我用Na做抗衡离子这样处理可以嘛？

2. 切团簇补H之后166个原子，用ORCA PBEh-3c计算，物理吸附和化学吸附结构的优化大概耗时1天（24核）。然后试图找二者之间的过渡态，关键词如下，报错如图片所示，不知道这是什么原因导致的报错呢？
!PBEh-3c optTS freq nopop miniprint
%geom
Calc_Hess true
end


想请教老师们如下几个问题：
1. vasp和orca哪种处理方式更合理呢？
2. 如果用vasp，抗衡离子必须跟实验的保持一致吗？可否用Na代替？
3. 如果用orca，PBEh-3c处理该体系是否合适？过渡态报错是为啥呀？ 在过渡态和频率计算时有更高效的处理方式吗？
4. 实验过程中是先用阴离子小分子进攻二位体系，但最后合成的材料肯定是中性的，理论上是否需要考虑从离子到中性的变化过程呢？