含有镧系元素Tb的MOF结构优化不收敛

njust-lbc · 发表于 Post on 2024-6-25 20:22:38

本帖最后由 njust-lbc 于 2024-6-26 08:27 编辑

各位老师好。我最近在对一个含有Tb元素的MOF做结构优化时发现其不收敛，怀疑是我的计算设置有问题：
1. Tb的价电子排布是4f9 6s2，该MOF中Tb为+3价，所以Tb3+的价电子为4f8，一个Tb3+原子有六个未成对电子，一个晶胞内有四个Tb3+，所以设置初猜磁矩时Tb为6，MOF自旋多重度是4*6+1=25
2. Tb的BASIS_SET设为DZVP-MOLOPT-SR-GTH-q19，在&DFT下添加一行BASIS_SET_FILE_NAME BASIS_MOLOPT_UCL
不知道是不是我的自旋多重度设置有问题还是我的赝势文件选的有问题，导致对cif做氢原子位置优化时SCF的convergence最低到1E-3就不再收敛了，希望各位老师指教！

njust-lbc · 发表于 Post on 2024-6-28 15:37:50

本帖最后由 njust-lbc 于 2024-6-28 16:49 编辑

sobereva 发表于 2024-6-28 14:58
MAGNETIZATION的设置是对于原子处于中性情况而言的，别当成+3状态来设。如果当+3来设应当用&BS

是这样啊，懂了，谢谢老师！
老师，按照Tb原子价电子排布4f9 6s2把MAGNETIZATION设成5和-5还是提示“Magnetization value cannot be imposed for this atom type” 。。。

PS：我按照之前+3价设置的，开OT收敛后做TDDFT计算发现第一激发能只有0.0几eV，明显不对。我后来又用对角化做结构优化发现根本不收敛。我现在在试+4价的状态，因为我看书上写Tb可以有+3、+4价两种价态，且+4价的4f轨道是半充满的，老师觉得是否有这种可能，即Tb其实是+4价的。。。

sobereva · 发表于 Post on 2024-6-28 14:58:47

njust-lbc 发表于 2024-6-28 10:55
请问老师，我今天又试了一下用MAGNETIZATION设置反铁磁性，不过出现了 “Magnetization value cannot be ...

MAGNETIZATION的设置是对于原子处于中性情况而言的，别当成+3状态来设。如果当+3来设应当用&BS

njust-lbc · 发表于 Post on 2024-6-28 10:55:46

本帖最后由 njust-lbc 于 2024-6-28 10:59 编辑

sobereva 发表于 2024-6-28 04:06
能正常算完就不用管

请问老师，我今天又试了一下用MAGNETIZATION设置反铁磁性，不过出现了 “Magnetization value cannot be imposed for this atom type” 的提示，我查了格林伍德的元素化学，Tb+3的未成对电子数应该是6个啊，怎么会出现这种情况。。。是我的设置有问题吗，，？

njust-lbc · 发表于 Post on 2024-6-28 08:43:07

sobereva 发表于 2024-6-28 04:06
能正常算完就不用管

好的，谢谢老师。

sobereva · 发表于 Post on 2024-6-28 04:06:13

njust-lbc 发表于 2024-6-27 10:19
请问老师，我拿优化好的结构在PBE0 with ADMM条件做SOC-TDDFT计算出现 "POWELL| Error in trust region" ...

能正常算完就不用管

njust-lbc · 发表于 Post on 2024-6-27 10:19:27

本帖最后由 njust-lbc 于 2024-6-28 08:42 编辑

sobereva 发表于 2024-6-26 04:02
含d族、f族元素而且还是磁性体系的情况SCF收敛难度普遍就是比较大，按下文解决
CP2K中遇到SCF难收敛时的解 ...

请问老师，我拿优化好的结构在PBE0 with ADMM条件做SOC-TDDFT计算出现 "POWELL| Error in trust region" 这样的提示是什么原因呢？和我将Tb的主基组当辅助基组有关系吗？是需要修改其他的一些设置吗？
PS：我看好像后面的计算可以正常进行，那这个是不是可以不用管呢，，，

njust-lbc · 发表于 Post on 2024-6-26 14:36:38

sobereva 发表于 2024-6-26 04:02
含d族、f族元素而且还是磁性体系的情况SCF收敛难度普遍就是比较大，按下文解决
CP2K中遇到SCF难收敛时的解 ...

谢谢老师！按照您的建议对Tb采用BASIS_MOLOPT_LnPP2的大核赝势基组DZVP-MOLOPT-GTH-q11，赝势采用LnPP2_POTENTIALS的GTH-PBE-q11，并根据CP2K第一性原理计算培训班教的使用&BS字段对Tb设置反铁磁性态，现在已经收敛了。

sobereva · 发表于 Post on 2024-6-26 04:02:08

含d族、f族元素而且还是磁性体系的情况SCF收敛难度普遍就是比较大，按下文解决
CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法
http://sobereva.com/665（http://bbs.keinsci.com/thread-37196-1-1.html）

另外，也可以尝试用BASIS_MOLOPT_LnPP2里的Tb的大核赝势基组

此外，还应当考虑相邻的Tb之间是反铁磁性耦合的情况，这大概率才是实际的基态电子结构。

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[CP2K] 含有镧系元素Tb的MOF结构优化不收敛

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