求助：H2在Pt表面的吸附能

yyyyang · 发表于 Post on 2025-4-13 01:01:00

本帖最后由 yyyyang 于 2025-4-13 01:11 编辑

老师您好，

请问使用gv6切割Pt(100)是一个斜面，在真空层沿斜面方向加高之后进行H₂分子的吸附计算，这种做法是否可行？

另外，我在对Pt表面结构进行优化时，设置冻结底部三层原子，使用GEO_OPT，周期性设置在xyz方向，体系总共包含108个原子。这样的设置是否合理？
或者，是否更推荐参考论坛中提到的使用Multiwfn非常便利地创建CP2K程序的输入文件 - 思想家公社的门口：量子化学·分子模拟·二次元第3.2节，通过.cif文件优化超胞后再切割(100)面，进行表面优化并加入H₂分子？

非常感谢！

yyyyang · 发表于 Post on 2025-5-12 18:18:32

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-5-7 21:32
你说的“教程”是指科音的CP2K第一性原理培训班么？如果是的话，严格按讲义和视频的指导，能否把金的例子 ...

谢谢老师，已经成功收敛了，确实是盒子的问题以后会多注意。

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-5-7 21:32:13

yyyyang 发表于 2025-5-7 16:17
老师您好，我重新按照教程中的 Au(111)+H₂ 体系计算 NEB。在优化反应物和生成物时，我发现 H₂ ...

你说的“教程”是指科音的CP2K第一性原理培训班么？如果是的话，严格按讲义和视频的指导，能否把金的例子从建模开始完整重复出来？
当前XY方向的盒子信息依旧有问题，拿VESTA打开Pt111P.cif再用Objects - Boundary显示相邻的周期镜像，明显就能发现盒子边界两侧的铂原子间距异常偏大，这种不符合晶体结构的缝隙当然会导致优化时原子混乱散开。
我拿file/cif/elements_Avogadro/Pt-Platinum.cif尝试走一遍培训班所讲的GaussView建模+Multiwfn生成CP2K输入文件的流程，没有自行调节尺寸或者删除不该删的原子，所得输入文件里盒子信息是正确的，Pt(111)面结构符合该有的平移对称性。操作讲得足够详细了，我确实不很明白能在哪一步出问题。

yyyyang · 发表于 Post on 2025-5-7 16:17:44

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-4-24 18:25
1. 估计是先后两个任务都输出到同一个ptslab100-pos-1.xyz文件里了，比如曾经拿72个原子的体系尝试过但任 ...

老师您好，我重新按照教程中的 Au(111)+H₂ 体系计算 NEB。在优化反应物和生成物时，我发现 H₂ 分子被固定了，但 Pt 表面未固定的原子散开了。请问这可能是什么原因导致的呢？

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-4-24 18:25:29

yyyyang 发表于 2025-4-24 17:39
老师您好！之前修改后的优化结构已经收敛了，谢谢您的帮助！不过我还有两个小问题想请教一下：
为什 ...

1. 估计是先后两个任务都输出到同一个ptslab100-pos-1.xyz文件里了，比如曾经拿72个原子的体系尝试过但任务失败后没清理掉对应文件，导致后一次计算时往末尾接着增添（而非覆盖）。找到有54个原子的第一帧，把前面的删掉就行。
2. 不太明白你疑惑的点在哪。几何优化没改变盒子尺寸，而且CP2K的CI-NEB也没法变胞，直接沿用就行。结构当然是从Pt表面优化结果（可以来自.xyz最后一帧，也可以来自任务结束时输出的-1.restart文件，用multiwfn载入后者转换格式的话连盒子尺寸都考虑了）开始，添加氢气分子或者吸附的俩氢原子，然后分别优化初末态，视具体结果自己摆一下过渡态初猜，用http://sobereva.com/660的方法插点，就做好CI-NEB的准备工作了。

yyyyang · 发表于 Post on 2025-4-24 17:39:23

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-4-17 23:19
XY方向的盒子信息仍然有问题，两个初始结构文件的extended xyz部分与CP2K输入文件的&FORCE_EVAL/&SUBSYS/ ...

老师您好！

之前修改后的优化结构已经收敛了，谢谢您的帮助！不过我还有两个小问题想请教一下：

为什么在优化Pt(100)表面时，第一步的优化轨迹显示有72个原子，但是最后收敛到第64步时，原子数从54个开始收敛？但Pt(111)表面从一开始到最后都是54个原子。
如果使用CI-NEB方法来找过渡态，是不是需要先把优化后的结构和原始的盒子坐标构建反应物和生成物，再去优化一下，得到CI-NEB所需要的初态和末态结构呢？

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-4-17 23:19:59

yyyyang 发表于 2025-4-17 22:05
这是用gv6加的盒子信息，重新算了一遍目前算了5个小时的输出轨迹还是在振动。结构不合理吗还是其他啥问题 ...

XY方向的盒子信息仍然有问题，两个初始结构文件的extended xyz部分与CP2K输入文件的&FORCE_EVAL/&SUBSYS/&CELL字段不相符，(100)面那个10.8埃更是显然不对。先确保建模软件里扩胞时满足正确的周期性（显示周期镜像后原子距离正确），导出结构时可以用pdb或cif之类的格式交给multiwfn，此外生成输入文件后也可以自行确认修改。

如果结构改对后几何优化还是很慢，观察主要输出文件SCF迭代情况并对照http://sobereva.com/665尝试改进设置。用XY周期性时只有xy方向需要k点而非周期的z方向不需要，因此应用3 3 1的设置。

yyyyang · 发表于 Post on 2025-4-17 22:05:19

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-4-17 16:34
两个输入文件的XY方向盒子尺寸怎么是10.00000000埃这样的整数？这显然不符合金属Pt晶胞实际的周期性，相 ...

这是用gv6加的盒子信息，重新算了一遍目前算了5个小时的输出轨迹还是在振动。结构不合理吗还是其他啥问题

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-4-17 16:34:30

yyyyang 发表于 2025-4-17 16:05
谢谢老师，我查看了优化过程中的 .xyz 轨迹，发现所有原子都在原地小幅震荡，结构始终无法收敛。
我尝试 ...

两个输入文件的XY方向盒子尺寸怎么是10.00000000埃这样的整数？这显然不符合金属Pt晶胞实际的周期性，相邻镜像之间原子有异常接触，自然难优化收敛。检查给multiwfn创建输入文件前载入的结构文件有没有正确的盒子信息，如果没有而需要另外设置的话也不能脱离真实的晶格常数乱写。

yyyyang · 发表于 Post on 2025-4-17 16:05:32

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-4-13 18:30
这18小时里输出文件（包括记录主要信息的.out文件和记录优化轨迹的.xyz文件）总得有些内容吧，也传上来看 ...

谢谢老师，我查看了优化过程中的 .xyz 轨迹，发现所有原子都在原地小幅震荡，结构始终无法收敛。
我尝试编辑了新的输入文件，包括以下修改：

优化方法从 OT 改为 diagonalization
启用了 smearing
保持 XY方向周期性，Z方向非周期性
选用了 MT (Multigrid) Poisson 求解器

但重新提交后系统仍然无法收敛，我怀疑是否与 CUTOFF 值偏低有关，如果增大CUTOFF ，到 600 Ry 或更高能收敛吗？或者还有其他建议可以帮助收敛？
谢谢。

sobereva · 发表于 Post on 2025-4-14 01:38:16

yyyyang 发表于 2025-4-13 17:38
老师您好，

可以选择平行于 xy 平面的 (001) 面，并在其方向上加真空层来进行吸附计算，是可以接受的 ...

对于001这种面，gview里直接对Pt的单胞（unit cell，不是primitive cell）扩胞，然后手动删除一层变成真空区就完事了，根本不需要特意用切晶面的功能

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-4-13 18:30:38

yyyyang 发表于 2025-4-13 18:05
老师您好，

我参考了社长帖子中关于优化 SiC 结构的步骤，并使用 Multiwfn 生成的 .inp 文件进行结构 ...

这18小时里输出文件（包括记录主要信息的.out文件和记录优化轨迹的.xyz文件）总得有些内容吧，也传上来看看，干等着不监控不是好习惯哦。对计算耗时没有把握的时候不必一上来就算大体系而浪费机时。

任务提交脚本有没有写清楚运行CP2K前配置环境的相关指令，使其能在集群的计算节点（而不是用户登录节点）执行任务时生效，正确达成并行效果？

你的Pt体系不能简单照搬那个SiC的操作步骤。这二者最明显的区别是金属铂是导体但碳化硅是绝缘体，SiC能用的OT算法不适合算Pt，应当改用diagonalization（对角化）算法、启用smearing并设置适当的k点来算。

yyyyang · 发表于 Post on 2025-4-13 18:05:23

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-4-13 11:10
一般说Pt(100)面是针对面心立方的惯用胞(conventional cell)而言的，不是菱面体的素胞(primitive cell)吧， ...

老师您好，

我参考了社长帖子中关于优化 SiC 结构的步骤，并使用 Multiwfn 生成的 .inp 文件进行结构优化。计算时使用的是 Multiwfn 默认的 CUTOFF 和 REL_CUTOFF 值。
我在集群上提交了任务，使用两个节点（每节点128核），每个节点分配了32个 MPI 核，每个任务使用 2 个 OpenMP 线程。计算已经运行了约18个小时仍未结束，请问这种情况是正常的吗？

我在考虑是否需要：
增加 CUTOFF 的数值来提高计算效率或收敛性？
将优化方法从默认的 BFGS 改为 CG 以提高收敛速度？

想请问老师，这样的设置是否有优化空间，或者可能是哪里出现了不合理的配置？
谢谢。

yyyyang · 发表于 Post on 2025-4-13 17:38:56

sobereva 发表于 2025-4-13 01:52
应当让slab平行于XY平面。切的方式完全不对

老师您好，

可以选择平行于 xy 平面的 (001) 面，并在其方向上加真空层来进行吸附计算，是可以接受的吗？

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-4-13 11:10:15

一般说Pt(100)面是针对面心立方的惯用胞(conventional cell)而言的，不是菱面体的素胞(primitive cell)吧，是不是下载成后者的cif再扩胞而出现的倾斜？

我对任务顺序的看法是，如果k点等计算设置得当，都是无真空区的变胞优化（以调节晶格常数），先优化原胞再扩胞和先扩胞再优化超胞的效果应当没多少差别，但前者计算量小点。不过之后从超胞切表面扩出真空区再做一次定胞优化（以体现超过原胞范围的表面弛豫/重构现象），显然不能做变胞优化要不然真空区又没了。

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