Gaussian计算2e-ORR中间体吸附能，计算数值过大

Kristen25

老师们好
    用gaussian计算ORR反应中间体OOH的吸附能（具体计算方法参考的文献）。计算G*时总原子量为50（*为有含氧官能团的石墨烯），得到的 Sum of electronic and thermal Free Energies值经换算后是-43585eV。最终ΔG*OOH有-4101.58 eV。计算的两个数值G*和G*OOH、以及最后得到的ΔG*OOH是不是都太大了呢？我看其他文献中台阶图标的值基本小于10eV，请问是哪里出问题了呢？gaussian计算参数：Gaussian 09，B3LYP ，6-31G (d)，Opt, Freq (Opt后进行的Freq计算)

补充信息：
1、石墨烯的结构是从MS中找的模板，导入avogadro进一步绘制（添加含氧官能团和中间体等）并进行了OPT（但是在avog中opt后AutoUpt:E为正值，应该是有问题的），将opt后的文件转化为gaussian输入文件，再进行后面的计算。
2、gaussian（windows）中opt和freq计算的命令和输入、输出文件节选见下图


感谢老师们!



最下面这俩图不知道咋删，重复信息，别耽误老师们时间了

Kristen25

Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-7-3 14:43
同时上传多个输入输出的文本文件的正确操作，是先按http://sobereva.com/672所说的打包压缩，再把单个压缩 ...

好的，谢谢Uus老师解答，很有帮助。我研究下这两篇计算文章，尝试下重新计算。

Uus/pMeC6H4-/キ

同时上传多个输入输出的文本文件的正确操作，是先按http://sobereva.com/672所说的打包压缩，再把单个压缩包上传为帖子附件（如果比较小）或者用网盘分享（如果比较大）并在帖子正文说明每个文件都是什么用途；现在这样直接截图放在帖子正文并不合适，一是太冗长了不便浏览阅读，二是不方便下载检查，三是不方便观察原始排版格式（特别是Gaussian输入文件这种对正确空行有严格要求的）。

当前计算结果属于http://sobereva.com/327里面说的“巨懒无敌懒人”的方法（用ctrl+f在页面内搜索该关键词即可看到），无法使用。正确的热力学量计算方法看这篇文章以及http://sobereva.com/552的说明。此外一般情况下opt和freq两个关键词可以写在同一输入文件里，Gaussian会自动在相同级别下做几何优化和振动分析的两步任务；#n建议改成#p以输出更多内容方便监控进度；输出文件的关键数据应当自行读取，毕竟很难说看结构的可视化软件（无论是官方的GaussView还是第三方的Avogadro）能否保证正确识别信息。

列出反应方程式、给出所有相关结构及电荷和自旋多重度的设定，才能检查是否原子和电子守恒。

Kristen25

Ferrocene 发表于 2025-7-3 09:40
注意G（substance）和ΔGf（substance）两个概念的区别，不要混用

嗯嗯 ΔGf (substance)=Gf (substance)-Gf-G (substance) ，我描述的不连贯，谢谢老师

Kristen25

Stardust0831 发表于 2025-7-2 22:56
你没有给出输入输出文件，不好判断具体是什么问题。

请确保吉布斯自由能变计算时，反应的物料和电子数守 ...

Stardust老师，您说的信息已补充，麻烦您帮忙看看。
请问怎么确保计算中，反应的物料和电子数守恒？

Ferrocene

注意G（substance）和ΔGf（substance）两个概念的区别，不要混用

Stardust0831

你没有给出输入输出文件，不好判断具体是什么问题。

请确保吉布斯自由能变计算时，反应的物料和电子数守恒。