vasp中如何确定所计算的体系要不要加自旋极化？

zhongyuabc

（1）我的体系为pt cluster 在Ti-MOF表面的吸附。我看了大概十篇左右pt cluster 在TiO2表面吸附的文章，大多都加了自旋极化。于是我也在我的研究过程中设置了ISPIN=2,发现设置了这个参数之后，计算真的变得超慢（192核，317个原子），所以我想问问是否对于含有Ti的体系，必须都要自旋极化？
（2）我看了一篇2006的文献，文献内容如图1所示，文中提到加与不加极化得到的结果一致，但是作者在计算中还是使用了自旋极化，这是为何呢？（附件有这一篇文献的原文）

追翔少年

嘿嘿老铁好，说说我自己的看法，自旋极化在搜索过渡态时候一般需要打开结构优化时候磁矩为0可以不开，不过最好调节一下NBANDS让开不开自旋极化的NBANDS相同，BEEF-vdw的话特地写明了为ISPIN=1设计，开自旋极化并没有被校对过，再有开自旋极化速度慢是正常的，emmm我开了自旋极化时间是不开的三倍

zhongyuabc

追翔少年 发表于 2019-2-25 16:44
嘿嘿老铁好，说说我自己的看法，自旋极化在搜索过渡态时候一般需要打开结构优化时候磁矩为0可以不开，不过 ...

好的，谢谢

卡开发发

zhongyuabc 发表于 2019-2-27 12:19
好的，谢谢

1、BEEF-vdW的泛函对于开壳层系统的吸附能Truhlar他们做过测试，结果表明还是可以的（10.1021/acs.jctc.6b01156）。

2、体系的磁性建议不要通过这样的手段来判断。SCF其实类似于构型优化，电荷（自旋）密度接近哪个算出来的根就会是哪个，所以结果是依赖初猜的原子磁矩的。VASP开启自旋极化时，默认每个原子磁矩是1，这对磁性简单的体系可能能够得到正确的结果；但对于如铁磁性和反铁磁性都能够存在的体系，有可能反铁磁性这样就会被忽略；再如（10.1103/PhysRevLett.97.103001）里面的例子FeO+，如果按照1猜Fe很大可能只能得到低自旋态而得不到高自旋态，要分别得出两种状态就得分别把Fe的初始磁矩猜低一点或高一点再进行计算；以及个别系统如果不猜测原子磁矩可能SCF收敛都会造成困难。

3、当然，能够判断没磁性的情况就没必要开自旋极化，除了浪费时间没啥好处。开了自旋极化Fock矩阵就会按照alpha和beta电子分别处理，计算量肯定会增加，再加上初猜会有差别，对SCF的收敛也会造成一些影响，所以一次单点能计算中，到底快多少或者慢多少其实比较难说。

XIEH

卡开发发 发表于 2019-2-27 13:15
1、BEEF-vdW的泛函对于开壳层系统的吸附能Truhlar他们做过测试，结果表明还是可以的（10.1021/acs.jctc.6 ...

请问发发老师，我现在计算一个体系，其中有两步中间体忘记打开自旋极化了，我能不能用收敛的结构打开自旋极化算一个单点呢？想知道自旋极化会不会影响结构的收敛？

卡开发发

XIEH 发表于 2026-1-7 13:04
请问发发老师，我现在计算一个体系，其中有两步中间体忘记打开自旋极化了，我能不能用收敛的结构打开自旋 ...

不建议单点，建议在收敛的结果上进一步开自旋极化继续优化，但也不一定保证用这个结构一定能更快收敛。

XIEH

卡开发发 发表于 2026-1-7 17:17
不建议单点，建议在收敛的结果上进一步开自旋极化继续优化，但也不一定保证用这个结构一定能更快收敛。

谢谢发发老师