如何解决ORCA优化MXene结构SCF无法收敛？

jiminfu

各位坛友：

我现在想利用ORCA计算MXene（Ti3C2）和其他分子的吸附能，第一步参考 sobereva http://sobereva.com/540 的帖子先做 3×3 单胞的Ti3C2的几何优化，ORCA输入文件见附件，采用的设置是


! B3LYP D3 def2-TZVP def2/J RIJCOSX opt noautostart miniprint nopop

但计算报错，out文件提示两处错误信息：


1.               *                      ERROR                        *
               *        SCF NOT CONVERGED AFTER 125 CYCLES         *

2.                                       ERROR
     This wavefunction IS NOT CONVERGED!
     And it is 'too far' from meeting the convergence thresholds.
     Aborting ...
     Please restart calculation (with larger maxiter?)

计算采用的MXene (Ti3C2) 原始构型信息来自 Material Project https://materialsproject.org/materials/mp-1094034/ ，初始构型应该是接近平衡状态的。

请问遇到这样的情况应该如何解决，需要在计算级别的选取上注意什么？

多谢各位关注。

zjxitcc

不是这么搞的，这么算没意义。
（1）“初始构型应该是接近平衡状态的”这是指晶体环境下的平衡结构，不是指分子/团簇下的平衡结构。
（2）这结构截取的十分不合理，边界没有加氢饱和，SCF必然无法收敛。但这体系是不是简单的分子晶体、非金属共价晶体等，即使加氢饱和，一来不太好加，二来可能离真实情况过于遥远。
（3）这种问题不是孤立体系软件的范畴，适合使用CP2K，QE，VASP等第一性原理软件做周期性计算。

sobereva

这种体系ORCA里当簇模型算应当结合capped ECP和背景电荷，手册里搜相关信息，官方论坛里还有user meeting的视频介绍，此类问题在本论坛也回复过N多次，首页google框搜
要么就在CP2K之类程序里当周期性算，也很容易
使用Multiwfn非常便利地创建CP2K程序的输入文件
http://sobereva.com/587（http://bbs.keinsci.com/thread-21668-1-1.html）

MXene直接抠出来一个团簇，什么都不处理直接当做真空里的一个团簇就计算，就算能收敛，结果也什么都不是，毫无意义

jiminfu

zjxitcc 发表于 2021-9-13 23:53
不是这么搞的，这么算没意义。
（1）“初始构型应该是接近平衡状态的”这是指晶体环境下的平衡结构，不是 ...

好的，多谢

jiminfu

sobereva 发表于 2021-9-14 03:20
这种体系ORCA里当簇模型算应当结合capped ECP和背景电荷，手册里搜相关信息，官方论坛里还有user meeting的 ...

多谢，这就去装CP2K试试。