想用Delta SCF计算激发态，使用VASP、QE、CP2K哪个软件更好？

taxicmi

新手入门，问题如题，请问各位大佬，想用Delta SCF计算激发态，使用VASP、QE、CP2K哪个软件更好？我看到之前有楼主讨论过VASP里面可以通过ferwe和ferdo来实现，但是QE里面的occupation的修改官网指南很少，暂时不知道如何实现。但是VASP需要付费使用，其他两个是开源的，我想问一下有没有大佬知道其他两个开源软件中如何实现Delta SCF计算激发态？

zjxitcc

这个不仅取决于软件程序，还取决于研究的问题和体系，比如你想算分子或团簇的激发态，还是想算slab、固体的激发态，如果是前者，那你说的这三个程序都不是很适合。

taxicmi

感谢您的回答，我主要想研究二维以及三维有规则晶格结构的固体的激发态，不知道您有没有什么好的建议

taxicmi

zjxitcc 发表于 2024-1-29 13:13
这个不仅取决于软件程序，还取决于研究的问题和体系，比如你想算分子或团簇的激发态，还是想算slab、固体的 ...

感谢您的回答，我主要想研究二维以及三维有规则晶格结构的固体的激发态，不知道您有没有什么好的建议

zjxitcc

taxicmi 发表于 2024-1-29 13:37
感谢您的回答，我主要想研究二维以及三维有规则晶格结构的固体的激发态，不知道您有没有什么好的建议

那我建议使用GW-BSE方法计算固体的激发态。有更为严谨和成熟的方法不用，却用Delta SCF，我不理解。

taxicmi

zjxitcc 发表于 2024-1-29 13:47
那我建议使用GW-BSE方法计算固体的激发态。

我看到文献中提到好像主流的方法是采用GW-BSE计算激发态，但是Delta SCF好像因为计算量比GW-BSE小一些，所以也有很多文章用Delta SCF的方法计算。请问您知道这两者除了计算量的差别之外，还有其他的差别吗？如果要用这个方法计算，采用哪个软件更方便呢？

zjxitcc

taxicmi 发表于 2024-1-29 13:53
我看到文献中提到好像主流的方法是采用GW-BSE计算激发态，但是Delta SCF好像因为计算量比GW-BSE小一些， ...

Delta SCF不是黑箱式方法，需要用户事先知道他/她感兴趣的激发态的主要成份（电子从哪些占据轨道激发到哪些空轨道）、激发能范围等信息，在基态计算后调换轨道顺序，甚至构造合适的轨道，往往还需要借助MOM等方式便于收敛（而不是塌陷到基态波函数上），适合较为专业的理论计算研究人员使用。若常见应用型计算人员广泛使用，经常不懂很多概念，随便操作，任意性太强，文章里计算细节又写得很粗糙，后果就是文献大规模Delta SCF计算结果重复不出来，计算结果强烈依赖于计算者。当然了，有些人看到我这么说估计会喷我，“方法开发出来不就是让人用的吗？”、“我就是想水一个计算去糊弄导师和审稿人，不听你讲这么多”。

而GW-BSE计算周期性体系的常见激发态（例如价层激发），就跟TDDFT方法计算分子体系的常见激发态类似，是个黑箱式方法，它不需要你事先知道感兴趣的激发态的主要成份，也不需要你看轨道、调换轨道，没有SCF轨道优化可能塌陷到基态的问题，计算可重复性也比较高。GW-BSE建议使用QE。

taxicmi

zjxitcc 发表于 2024-1-29 14:05
Delta SCF不是黑箱式方法，需要用户事先知道他/她感兴趣的激发态的主要成份（电子从哪些占据轨道激发到哪 ...

我明白了，十分感谢您的回答！还有一个问题想请教您的是，计算一个unit cell里面有50个原子的体系的GW-BSE计算量大概有多大您知道吗？

zjxitcc

taxicmi 发表于 2024-1-29 14:53
我明白了，十分感谢您的回答！还有一个问题想请教您的是，计算一个unit cell里面有50个原子的体系的GW-BS ...

不知道

sobereva

taxicmi 发表于 2024-1-29 14:53
我明白了，十分感谢您的回答！还有一个问题想请教您的是，计算一个unit cell里面有50个原子的体系的GW-BS ...

使用CP2K结合Multiwfn对周期性体系模拟UV-Vis光谱和考察电子激发态
http://sobereva.com/634（http://bbs.keinsci.com/thread-28006-1-1.html）