XEDA@XACS用于激发态能量分解分析计算

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厦门大学苏培峰教授课题组基于GKS-EDA，发展了GKS-EDA(TD)方法，用于定量研究激发态分子相互作用的本质。我们以AT碱基对（简写为AT(WC)）第一激发态的EDA计算为例子，展示GKS-EDA(TD)的使用。

如下示例是在LC-PBE/6-31++G**级别下研究AT(WC)碱基对第一激发态的GKS-EDA(TD)输入文件：

AT(WC)的基态到第一激发态的跃迁（S0→S1）主要是碱基T上的n→π*跃迁，在编辑输入文件时需将激发单体的原子坐标排在前面而碱基A的原子坐标排在后面，在如下所示的输入文件中，$lmoeda里面的edatyp=tdeda指认进行GKS-EDA(TD)，irtfrg和irtsup为激发态相关的关键词，分别为激发单体的激发态和超分子的激发态。irtfrg=1说明是激发单体的第一激发态，irtsup意义相同。tdtol指的是激发态行列式的截断系数，一般设置在0.01可以取得计算效率和精度的平衡。MATOM，MCHARG和MMULT分别指认单体所含的原子数目，电荷和多重度。

如果删除$TDDFT和TDDFT=excite edatyp=tdeda irtsup=1 irtfrg=1 tdtol=0.01，体系自动进行基态相互作用计算。

1. $contrl runtyp=eda TDDFT=excite DFTTYP=pbe $end
   
2. $contrl icharg=0 mult=1 maxit=200 ISPHER=1 $end
   
3. $TDDFT TAMMD=.F. nstate=20 $end
   
4. $lmoeda edatyp=tdeda irtsup=1 irtfrg=1 tdtol=0.01
   
5.   MATOM(1)=15 15 MCHARG(1)=0 0 MMULT(1)=1 1 $end
   
6. $basis gbasis=n31 ngauss=6 ndfunc=1 diffsp=.t. npfunc=1 diffs =.t. $end
   
7. $scf diis=.t. soscf=.f. dirscf=.t. fdiff=.f. $end
   
8. $dft nrad=99 nthe=36 nphi=72 lc=.t. $end
   
9. $system mwords=1000 $end
   
10. $data
    
11. AT
    
12. c1
    
13. C     6.0     2.48806810    -0.82872897     0.00010200
    
14. C     6.0     3.94698000    -0.80676401    -0.00004200
    
15. N     7.0     1.85999000     0.40153500     0.00018400
    
16. O     8.0     1.82807899    -1.87023199     0.00014700
    
17. C     6.0     4.67908096    -2.10824394    -0.00013100
    
18. C     6.0     4.55179882     0.40222600    -0.00013700
    
19. C     6.0     2.46153092     1.63559997     0.00018100
    
20. H     1.0     0.80990797     0.40439400     0.00022700
    
21. H     1.0     4.41258621    -2.70590091     0.87867999
    
22. H     1.0     4.41239977    -2.70588493    -0.87889600
    
23. H     1.0     5.76232576    -1.95136797    -0.00024600
    
24. N     7.0     3.84490800     1.57574499    -0.00006000
    
25. H     1.0     5.63251781     0.51046699    -0.00029300
    
26. O     8.0     1.85439503     2.69294190     0.00006100
    
27. H     1.0     4.31586409     2.46916294    -0.00016600
    
28. C     6.0    -3.09782195    -0.60598898    -0.00003600
    
29. C     6.0    -3.59627700     0.69642299    -0.00010400
    
30. C     6.0    -1.69310296    -0.73755199     0.00010200
    
31. N     7.0    -4.95784807     0.53968900    -0.00017600
    
32. N     7.0    -2.89110303     1.83337796    -0.00004500
    
33. N     7.0    -4.11530018    -1.53513706    -0.00015000
    
34. N     7.0    -1.06866205    -1.91934097     0.00017600
    
35. N     7.0    -0.96649998     0.39787400     0.00015300
    
36. C     6.0    -5.20512581    -0.81166703    -0.00025900
    
37. H     1.0    -5.63619518     1.28717196    -0.00020100
    
38. C     6.0    -1.58625495     1.58854496     0.00008300
    
39. H     1.0    -0.04652500    -1.97087204     0.00022400
    
40. H     1.0    -1.61883795    -2.76393890     0.00009800
    
41. H     1.0    -6.21389914    -1.20432401    -0.00035100
    
42. H     1.0    -0.92159200     2.45012593     0.00013400
    
43. $end

复制代码

我们将基态和激发态EDA计算结果绘制如下，可以看出基态和激发态相互作用本质截然不同，具体细节可以查看《基于含时密度泛函理论的广义Kohn-Sham能量分解分析方法》。

注意：XEDA有两个版本，XEDA1.0基于GAMESS开发，XEDA2.0是全新开发的独立软件，拥有团队开发的积分和自洽场计算模块，计算速度更快。目前仅XEDA1.0支持GKS-EDA(TD)方法，在使用时，XACS平台会自动识别不同XEDA版本，用户无需指认。更多XEDA@XACS教程。

如果要计算AT(WC)的π…π*激发态的相互作用，输入文件要如何设置？请论坛内的网友们思考，欢迎跟帖回复与我们交流讨论。

支持与联系

如果您有进一步的问题、批评和建议，我们很乐意通过电子邮件、Slack社区或微信(请发送电子邮件请求将您添加到XACS用户支持组)接收您的意见。更多视频教程，可前往我们在B站的官方账号查看 https://b23.tv/1z0ZnJZ

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Inorg. Chem. : 化学键分析在锂离子电池设计中的应用

本次XACS应用赏析展示了陕西师范大学王长崴副研究员和北卡罗来纳大学格林斯伯勒分校莫亦荣教授等人的工作。团队使用基于BLW方法的能量分解分析方法，并结合XEDA@XACS软件包中的GKS-EDA计算分析，揭示了锂离子电池中多硫化锂团簇构象偏好的物理因素，为锂离子电池理性高效设计提供新的理论依据。

论文信息：
Conformational Preference of Lithium Polysulfide Clusters Li2Sx(x=4–8) in Lithium–Sulfur Batteries
Xinru Peng, Jiayao Li, Jingshuang Dang, Shiwei Yin, Hengyan Zheng, Changwei Wang*, and Yirong Mo*

关于更多研究工作的内容，可以查看https://mp.weixin.qq.com/s/nezQh9prdXqO6afyWuR9OA

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JPCA：基于QM/MM的大分子体系能量分解分析方法

随着化学、材料、生命科学等学科的快速发展，人们迫切需要精准深入理解和有效调控多尺度复杂分子体系，对EDA方法提出了新的挑战。最近，苏培峰课题组将QM/MM方法与GKS-EDA相结合，提出了GKS-EDA(QM/MM)，用于大分子体系的相互作用，工作发表在J. Phys. Chem. A。

论文信息：

QM/MM-Based Energy Decomposition Analysis Method for Large Systems

Xuewei Xiong, Ran Friedman*, Wei Wu, and Peifeng Su*

关于更多研究工作的内容，可以查看https://mp.weixin.qq.com/s/yiddrsm_HwRceJtnDJeUxw

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JCP：分子相互作用理论新框架-基于密度矩阵的能量分解方法

最近厦门大学苏培峰教授课题组提出了一种基于密度矩阵的能量分解新方法DM-EDA，发表在J. Chem. Phys. 160, 174101 (2024)。与传统变分EDA方法不同，能量项的定义和计算不再依赖特定的中间波函数，根据单体和超分子的密度矩阵便可以高效的得到静电，交换，排斥，极化和相关项。该方法可以灵活使用各种密度矩阵，从而可以运用于各种场景讨论，比如电荷转移等。

论文信息：

Energy decomposition analysis method using density matrix formulation

Yueyang Zhang; Longxiang Yan; Wei Wu; Peifeng Su*

关于更多研究工作的内容，可以查看https://mp.weixin.qq.com/s/BzLdKRgvYwkS2LvzZo_lRQ

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JACS：计算引导发现二唑单取代四嗪作为最佳生物正交工具

本次XACS应用赏析展示了北京大学、中国地质大学和南开大学团队利用先理论计算后实验合成的手段研究了一系列生物正交反应。通过理论计算设计了新的四嗪分子，而后通过实验合成并验证了该分子可以作为最佳生物正交工具。团队使用XEDA@XACS软件包中的GKS-EDA计算分析四嗪分子与反式环辛烯(TCO)相互作用体系能量中的贡献并阐释了其反应活性提高的原因，为能量分解分析在解释生物正交反应的反应活性理论研究提供了新思路。

论文信息：

Computation-Guided Discovery of Diazole Monosubstituted Tetrazines as Optimal Bioorthogonal Tools

Yuxuan Li, Yeyu Su, Haoyu Wang, Yuanzhe Xie, Xin Wang, Liying Chang, Yanbo Jing, Jiayi Zhang, Jun-An Ma, Hongwei Jin, Xiaoding Lou*, Qian Peng* and Tao Liu*

关于更多研究工作的内容，可以查看https://mp.weixin.qq.com/s/VCufGqCpcINpUFA-LBMpGg

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JCP：定量分析与定性图像兼具的能量分解分析新方法

最近，厦门大学苏培峰教授课题组基于最近开发的DM-EDA方法提出了一种基于实空间的能量分解新方法DM-EDA(RS)，论文发表于J. Chem. Phys. 161,084102 (2024)。DM-EDA(RS) 方法在DM-EDA高效、精确的定量分析基础上，实现了基于实空间的定量与定性兼具的分子间相互作用分析。

论文信息：
Real-space energy decomposition analysis method for qualitative and quantitative interpretations
Yueyang Zhang; Xuewei Xiong; Wei Wu; Peifeng Su*

关于更多研究工作的内容，可以查看https://mp.weixin.qq.com/s/Mz5DCtk49WrFIr_GfuN2Hg