求助使用CASTEP计算氧化银的能带用什么泛函合适

szdn

        使用Materials Studio 8.0中的CASTEP计算氧化银的能带，在GGAPBE下优化，用PBE0计算能带带隙结果为1.749eV，用HSE06计算能带带隙结果为1.033eV，与实验值1.707eV有差距。
疑问：
（1）用HSE06算能带带隙应该会准一点，但目前结果并不是，需要用HSE06进行结构优化再用HSE06计算能带？目前尝试HSE06进行结构优化，Quality选Coarse算出的结果很差(0.009eV)，选Medium或Fine算的很慢，经常不能正常结束。
（2）CASTEP有其他更好的泛函计算能带带隙吗？
（3）Materials Studio中的CASTEP计算时能不能考虑同位素效应，如把默认的108Ag改成109Ag，再进行计算（结构优化及能带计算），是否就是109Ag2O的能带？

sobereva

我不用M$，单纯说这种问题的研究，如果有准确的晶体结构就直接用，不需要再优化结构，否则如果优化过程不当，反倒由于引入额外的结构层面的误差导致带隙计算更烂。HSE06算带隙平均精度很不错，但不排除对个别体系表现差，也不排除是其它设置不当导致没法发挥出应有的精度。氧化银作为很常见的体系，很可能从文献里也能找到HSE06算的带隙，看文献里的结果是什么情况。
同位素根本不直接影响带隙。

szdn

好的，谢谢老师。

卡开发发

szdn 发表于 2024-6-21 09:53
好的，谢谢老师。

1、（1）理论上应当HSE06优化结构并且HSE06算能带是最为合理的，但是实际上计算量上不可行。只是说习惯上大家用GGA（如PBE/PBEsol）优化结构，但不意味着理论层面这是自洽的。（2）Quanlity选coarse的结果一般不太能看，动能截断太低，k点不足，都会导致能带结果不可靠，即便是GGA的结果也不一定是可靠的。
2、问题可能不在HSE06，大概CASTEP算HSE06只能用模守恒赝势，但这个模守恒赝势也没有精度上的保障，如果精度再低一些就没法看了。CASTEP也没有性价比更好的方法去处理能带，比如TB09（mBJ）等。
3、无法直接考虑同位素效应。

szdn

卡开发发 发表于 2024-6-21 10:34
1、（1）理论上应当HSE06优化结构并且HSE06算能带是最为合理的，但是实际上计算量上不可行。只是说习惯上 ...

好的，谢谢

szdn

卡开发发 发表于 2024-6-21 10:34
1、（1）理论上应当HSE06优化结构并且HSE06算能带是最为合理的，但是实际上计算量上不可行。只是说习惯上 ...

再请教一下，氧化银的能带计算需不需要DFT+U？
MS的CASTEP设置里要勾选LDA+U必须勾选自旋极化，这些好像是算磁矩之类的才要加吧？

卡开发发

szdn 发表于 2024-6-21 16:31
再请教一下，氧化银的能带计算需不需要DFT+U？
MS的CASTEP设置里要勾选LDA+U必须勾选自旋极化，这些好像 ...

Ag2O有可能DFT+U效果不会太好（但建议你自己调研一下），杂化泛函或者特定处理能带的方法要可靠一些。
CASTEP的DFT+U比较怪胎，DFT+U必须得开自旋极化。

szdn

卡开发发 发表于 2024-6-21 17:58
Ag2O有可能DFT+U效果不会太好（但建议你自己调研一下），杂化泛函或者特定处理能带的方法要可靠一些。
C ...

好的，谢谢。我看看文献。

白菜

sobereva 发表于 2024-6-21 06:32
我不用M$，单纯说这种问题的研究，如果有准确的晶体结构就直接用，不需要再优化结构，否则如果优化过程不当 ...

sob老师好~您说“如果有准确的晶体结构就直接用，不需要再优化结构”，那是对于周期性结构：有实验测的CIF结构，可以在cp2k里冻结重原子、优化H原子位置，然后不进行振动分析，直接算单点能任务分析能带和电子结构吗？

sobereva

白菜 发表于 2025-9-3 17:20
sob老师好~您说“如果有准确的晶体结构就直接用，不需要再优化结构”，那是对于周期性结构：有实验测的CI ...

可以

白菜

sobereva 发表于 2025-9-4 07:39
可以

sob老师好~请问这种“对周期性体系只优化H位置后直接计算能带、带隙和电子结构”的做法您知道有什么文献可以引用来证明方法科学么？我Google了“frozen heavy atoms” "fix heavy atoms" "First Principles"等关键词，找了大半天都没有找到支持这种做法的文献。这种小问题还叨扰您，实在是不好意思。