求助吸附模型优化严重变形

zyd · 发表于 Post on 2026-2-4 09:47:26

请问各位老师,首次采用CP2K进行吸附模型的构建经验不足特意来请教：输入文件由Multiwfn构建,OT算法，周期性选择XY,用的PBE/DZVP-MOLOPT-SR-GTH+D3,同时对底部两层固定，优化上层和被吸附原子。但是最后正常运行完之后，收敛标准没有达到，导致结构有些变形，所以请问老师我应该如何改进参数模型

1-447Layer0H-MOL.rar (140.18 KB, 下载次数 Times of downloads: 6) ,已经附上相应的输入输出文件，感谢各位老师解答

KazusaT · 发表于 Post on 2026-2-4 11:31:00

bulk优化过吗，这个表面本身是稳定的表面吗？

zyd · 发表于 Post on 2026-2-4 12:04:34

KazusaT 发表于 2026-2-4 11:31
bulk优化过吗，这个表面本身是稳定的表面吗？

老师您好，这个表面是稳定的，并且是在层数收敛性优化之后的表面添加的被吸附分子（这是对表面优化前后，最下面2层是固定的）

SharkYYX2025 · 发表于 Post on 2026-2-4 15:32:26

本帖最后由 SharkYYX2025 于 2026-2-4 15:42 编辑

当前晶胞够大，层数也够多了，冻结看着也没啥问题。我感觉是因为你这个Cs Br有悬挂键，结构变形是避免不了的。

文献FAI末端的也是变形显著。doi.org/10.1021/jacs.0c08592

Crown Ether Modulation Enables over 23% Efficient__Formamidinium-Based Perovskit.pdf (9.2 MB, 下载次数 Times of downloads: 1)

SI Crown Ether Modulation Enables over 23% Efficient__Formamidinium-Based Perovs.pdf (2.02 MB, 下载次数 Times of downloads: 2)

但我看钙钛矿领域80%都是切出来碘化铅（卤化铅）末端做表面。如果你就是要研究Cs+和小分子相互作用，那只能这样。如果你不限定是铯，那换成卤化铅会容易收敛并且变形更少，如下图右图

但是有一说一，根据Lewis酸碱理论、软硬酸碱理论，氮原子（及相关小分子）作为电子给体，是交界偏软碱，铯离子是硬酸，铅离子是交界酸，根据文献，氮原子会优先和二价铅离子相互作用，参考以下文献。如果你计算了不同位点（Cs+ Pb2+)的小分子和slab结合能，估计还是铅位点结合更紧密。如果你只计算结合铯位点，可能审稿人会问你为啥不结合铅，让你补计算
DOI: 10.1039/d4ee02124j
doi.org/10.1016/j.cej.2022.138962

zyd · 发表于 Post on 2026-2-4 18:05:29

SharkYYX2025 发表于 2026-2-4 15:32
当前晶胞够大，层数也够多了，冻结看着也没啥问题。我感觉是因为你这个Cs Br有悬挂键，结构变形是避免不了 ...

非常感谢老师，也非常感谢老师文章的文献的分享，我会仔细研读，同时我会注意考虑Pb的结合位点的，因为我这个需要和实验进行比较，所以模型只能是这个Pb-Br的，另外我也比较了有机阳离子的形态取代Cs的情况，发现无论是中性分子还有有机阳离子与表面的相互作用都会导致表面某些位置严重变形，这种变形是没有规律的

，但我在尝试别的参数，后续需进展我也会及时反馈的

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