优化含有过渡金属的催化剂问题请教

让你变成回忆

由于实验上的需要，需要优化含有Fe的催化剂，催化剂模型如下图：

首先优化时电荷和自旋多重度设为0 1，结果没问题，能得到比较好的结果。接近来进行就出现问题：
（1）如果考虑这个催化剂对O2的吸附，整个体系考虑成单线态，能优化出结果；但若考虑成三线态（想的是催化剂是单线态，氧气为三线态，整个体系是否为三线态），则无论怎么尝试，opt中的第一步scf计算均不能收敛（按照sob老师给出的解决scf不收敛的方法尝试多次），是否能说明整个体系一定为单线态？
（2）如果考虑边上的Fe为三价Fe离子，整个体系电荷和自旋多重度怎么设置？看了sob老师说对某个原子设电荷没有意义，我把体系的电荷设为3不知道是否合理？另外自旋多重度也老出现问题。由于以前不是学化学的，因此配位键理论不是很懂，搞不懂整个体系的自旋多重度应该为多少？
谢谢各位的回复！

sobereva

你这个体系如果边缘没有用氢饱和，必须得用氢饱和，否则这个模型电子结构会乱七八糟，没有任何意义

1 没法说明。你可以对单重态的时候做波函数稳定性测试，看是否有可能是其它自旋多重度
2 不确定的话就不同可能的自旋多重度都算算看哪个能量低。没法设定单个原子或片段所处的状态，收敛到什么情况就是什么情况，看例如此文的讨论
使用Multiwfn通过LOBA方法计算氧化态
http://sobereva.com/362

让你变成回忆

sobereva 发表于 2017-8-20 13:58
你这个体系如果边缘没有用氢饱和，必须得用氢饱和，否则这个模型电子结构会乱七八糟，没有任何意义

1 没 ...

好的，谢谢sob老师！