求助：Dmol3计算石墨烯吸附S8结果不合理

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我使用Dmol3软件计算石墨烯吸附S8（锂硫电池计算），发现计算的吸附能竟然达到5eV，计算结果明显不合理，不知是哪里出了问题具体的操作过程和计算设置如下：
模型构建：从MS的Examples数据库中提取石墨烯结构，然后通过Cleave Surface选项切出（001）晶面后扩胞得到6x6的超胞，然后优化该结构、优化吸附S8的吸附构型，计算吸附能。具体计算设置为：
计算的输入输出文件见附件。

麻烦熟悉的大佬帮忙看一下，谢谢

jiewei

不合理的地方比较多，计算太粗糙了。 K-point在能量计算的时候必须要合理才行。
你的文件没时间看，不过是否考虑为共价键吸附？

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jiewei 发表于 2019-5-5 16:49
不合理的地方比较多，计算太粗糙了。 K-point在能量计算的时候必须要合理才行。
你的文件没时间看，不过是 ...

老师，根据前人文献，这个吸附不应该是共价吸附。我照着一篇文献做的，他的计算方法表述是：

The initial conformation of all molecules was obtained by molecular mechanics (MM) method (Forcite module). The DFT calculations were performed in the Dmol3 module of Accelrys Material Studio. The exchange−correlation functional was approximated by the Perdew−Burke−Ernzerhof (PBE) method. The DFT semicore pseudopotentials were used to calculate the core−electron interactions. The DFT-D (D stands for dispersion) approach with the Ortmann−Bechstedt−Schmidt (OBS) vdW correction was used to accurately describe the vdW interactions, which influence the adsorption configurations of Li2Sx species on
substrates. The solvation effect was considered by the COSMO model with a dielectric constant of 6.18 to mimic the mixed DME/DOL solvent.

文献链接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.7b03227

卡开发发

1、K网格尺寸可能是小了。
2、三个体系的截断半径不一样大，对石墨烯是3.3A，而其他两个是3.6A，这是不一致的，这并不能简单设置个Fine或Medium就行的。而总体来说这个截断半径值也都太小了。
3、不确定S8的结构是否合理，如果给的构象能量偏高，也会高估吸附能。

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卡开发发 发表于 2019-5-5 22:29
1、K网格尺寸可能是小了。
2、三个体系的截断半径不一样大，对石墨烯是3.3A，而其他两个是3.6A，这是不一 ...

谢谢老师回复，我回去再看一下

jiewei

我这里有个类似的工作，你如果觉得有用可以参考一下里面的能量以及构型。
Dual confinement of polysulfides in boron-doped porous carbon sphere/graphene hybrid for advanced Li-S batteries

1130240115

jiewei 发表于 2019-5-6 15:35
我这里有个类似的工作，你如果觉得有用可以参考一下里面的能量以及构型。
Dual confinement of polysulfid ...

谢谢老师，我研读一下

xiapin

卡开发发 发表于 2019-5-5 22:29
1、K网格尺寸可能是小了。
2、三个体系的截断半径不一样大，对石墨烯是3.3A，而其他两个是3.6A，这是不一 ...

卡老师，想请教您一下用Dmol3计算石墨烯能带的问题。
1.k点设置是改成这样吗？如图。
2.在自己电脑上修改了input文件之后怎么让它跑起来。因为之前点了生成file，没点run,之后不知道怎么让它run了。

卡开发发

xiapin 发表于 2021-7-27 09:56
卡老师，想请教您一下用Dmol3计算石墨烯能带的问题。
1.k点设置是改成这样吗？如图。
2.在自己电脑上修 ...

1、不是，这个直接在选项卡里面修改k网格尺寸就行了。
2、激活input的状态下打开DMol3选项卡->files->run files。

xiapin

卡开发发 发表于 2021-7-27 10:47
1、不是，这个直接在选项卡里面修改k网格尺寸就行了。
2、激活input的状态下打开DMol3选项卡->files->ru ...

关于第一个问题我没表述清楚我的目的：
我想计算石墨烯的能带，但是发现带隙算到了0.8 eV, 看了您之前回复的帖子是K点设置问题，现在不知道怎么调一下。结构优化和能量计算我选的Gamma点。

卡开发发

xiapin 发表于 2021-7-27 11:32
关于第一个问题我没表述清楚我的目的：
我想计算石墨烯的能带，但是发现带隙算到了0.8 eV, 看了您之前回 ...

这个是要去修改kpoints产生的那个文件，而不是input，然后修改完按照上面给出的方法进行提交。

xiapin

卡开发发 发表于 2021-7-27 13:40
这个是要去修改kpoints产生的那个文件，而不是input，然后修改完按照上面给出的方法进行提交。

谢谢卡老师的回复。
在MS文件夹Documents那边找到了生成的文件(隐藏文件，直接在MS软件界面看不见)。