嵌入式团簇构建问题

小书童 · 发表于 Post on 2015-11-7 16:18:14

对于团簇的构架大致三种方式，裸团簇，加氢封闭的团簇，考虑环境作用的嵌入式团簇（加点电荷）。看文献中有人用高斯研究了TiO2的表面化学反应，对于团簇模型的建立就是采用了第三种加点电荷的方式，Ti6O12 cluster embedded in a Madelung field from classical point charges，想请问如何搭建的这个 Madelung field ？想系统的学学这个嵌入式团簇的搭建方式，老师有什么资料可以学习吗？先谢谢了！

sobereva · 发表于 Post on 2015-11-7 16:45:00

这篇可以看看A Simple Method for Incorporating Madelung Field Effects into ab Initio Embedded Cluster Calculations of Crystals and Macromolecules
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp9802580?journalCode=jpcbfk

小书童 · 发表于 Post on 2015-11-7 16:48:57

本帖最后由小书童于 2015-11-7 16:59 编辑

sobereva 发表于 2015-11-7 16:45
这片可以看看A Simple Method for Incorporating Madelung Field Effects into ab Initio Embedded Cluster ...

嵌入式团簇构建中添加点电荷的方式有很多种呢，还是说只有Madelung Field这种方法？

sobereva · 发表于 Post on 2015-11-7 17:45:25

小书童发表于 2015-11-7 16:48
嵌入式团簇构建中添加点电荷的方式有很多种呢，还是说只有Madelung Field这种方法？

不是Madelung Field这种“方法”。Madelung Field是指取出一部分当团簇用QM计算时，周围晶格对你计算的团簇产生的静电场，这是应当表现出来的，需要考虑的是如何如实表现这种场。
最精确的是ewald加和方式来描述，可以表现出从近到无穷远的晶格产生的静电场，但这种最昂贵不好实现。最粗略的就是把团簇周围晶格的原子当成背景电荷，电荷值就是形式电荷，实现最容易，所有量化程序都能用，几乎没耗时的增加，但是有随尺寸增加收敛慢的毛病。前面我给的文章里提出的SCREEP的做法结果挺精确，类似于溶剂模型的处理，把周围晶格的环境效应等效地通过密布在团簇表面上的点电荷来描述，这些表面电荷对表面内产生的静电势和周围晶格环境产生的静电势相等，但有个麻烦的是确定这些表面电荷值的时候还是得先做ewald计算，而且得需要一些额外代码来确定表面电荷的位置。这些表面电荷量化计算时就是作为背景电荷，几乎不令耗时有所增加。

小书童 · 发表于 Post on 2015-11-8 10:12:10

sobereva 发表于 2015-11-7 17:45
不是Madelung Field这种“方法”。Madelung Field是指取出一部分当团簇用QM计算时，周围晶格对你计算的 ...

非常感谢老师指点，差不多把您给我的文献大致意思概括了一下。我昨天研究了一下这个文章，但是落实到实际操作上还是不会。SCREEP 方法是不是有相应的软件协助，还是说完全需要自己去一点点计算啊？如果自己计算的话，还是不知道该如何下手。我是热能的学生，对化学不太懂，希望老师再指点一下，非常感谢！

sobereva · 发表于 Post on 2015-11-8 12:20:00

小书童发表于 2015-11-8 10:12
非常感谢老师指点，差不多把您给我的文献大致意思概括了一下。我昨天研究了一下这个文章，但是落实到实际 ...

需要一些额外的代码协助。
如果觉得很难弄的话，还是把原子电荷放置在团簇周围每个原子核位置上，原子电荷就是形式电荷，这样最省事。但注意背景电荷考虑的层数得多一些以确保结果接近收敛。

小书童 · 发表于 Post on 2015-11-8 14:35:37

sobereva 发表于 2015-11-8 12:20
需要一些额外的代码协助。
如果觉得很难弄的话，还是把原子电荷放置在团簇周围每个原子核位置上，原子电 ...

恩恩，谢谢老师。这些代码有应该也有编好的吧？还有您说直接加原子电荷，层数几层合适？

sobereva · 发表于 Post on 2015-11-8 15:43:56

小书童发表于 2015-11-8 14:35
恩恩，谢谢老师。这些代码有应该也有编好的吧？还有您说直接加原子电荷，层数几层合适？

是背景电荷不是原子电荷。
你可以看看那篇文献里NaCl吸附水，测试了不同层数背景电荷的结果

小书童 · 发表于 Post on 2015-11-8 16:41:59

sobereva 发表于 2015-11-8 15:43
是背景电荷不是原子电荷。
你可以看看那篇文献里NaCl吸附水，测试了不同层数背景电荷的结果

老师，背景电荷的电荷大小是所在位置的原子的电荷吗？

sobereva · 发表于 Post on 2015-11-8 19:36:54

小书童发表于 2015-11-8 16:41
老师，背景电荷的电荷大小是所在位置的原子的电荷吗？

看体系。如果是诸如NaCl这样的离子化合物，就用形式电荷就完了，如果离子性没那没强，你可以用原子电荷

小书童 · 发表于 Post on 2015-11-8 22:02:26

sobereva 发表于 2015-11-8 19:36
看体系。如果是诸如NaCl这样的离子化合物，就用形式电荷就完了，如果离子性没那没强，你可以用原子电荷

恩恩，谢谢老师的指点！

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