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[综合交流] 18碳环在气相的稳定性如何研究

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本帖最后由 archer 于 2020-12-27 15:22 编辑

初始O2吸附在C18的环中心,温度调高到1000K进行AIMD模拟,模拟时长2000fs, 观察到O2脱附和C18变形,没有观察到化学反应的发生。文献报道C18在气相中不能稳定存在,通过AIMD如何模拟研究C18在空气中的变化?

trajectory.jpg (71.88 KB, 下载次数 Times of downloads: 60)

trajectory.jpg

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喵星人

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发表于 Post on 2020-12-27 15:56:41 | 只看该作者 Only view this author
我怀疑你把氧气当成闭壳层了

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发表于 Post on 2020-12-27 16:21:47 来自手机 | 只看该作者 Only view this author
1个trajectory可能不能说明问题。改变初始坐标和原子速度,算多个trajectory

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发表于 Post on 2020-12-27 16:33:02 | 只看该作者 Only view this author
加了周期性边界条件或者限制势了吗
Zikuan Wang
山东大学光学高等研究中心 研究员
BDF(https://bdf-manual.readthedocs.io/zh_CN/latest/Introduction.html)、ORCA(https://orcaforum.kofo.mpg.de/index.php)开发团队成员
Google Scholar: https://scholar.google.com/citations?user=XW6C6eQAAAAJ
ORCID: https://orcid.org/0000-0002-4540-8734
主页:http://www.qitcs.qd.sdu.edu.cn/info/1133/1776.htm
GitHub:https://github.com/wzkchem5
本团队长期招收研究生,有意者可私信联系

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2020-12-27 17:43:19 | 只看该作者 Only view this author
喵星大佬 发表于 2020-12-27 15:56
我怀疑你把氧气当成闭壳层了

系统的自旋多重度设置的是3

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2020-12-27 17:44:18 | 只看该作者 Only view this author
wzkchem5 发表于 2020-12-27 16:33
加了周期性边界条件或者限制势了吗

这个没有加

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2020-12-27 17:44:47 | 只看该作者 Only view this author
granvia 发表于 2020-12-27 16:21
1个trajectory可能不能说明问题。改变初始坐标和原子速度,算多个trajectory

用O2直接去碰撞或许能反应

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发表于 Post on 2020-12-27 17:58:55 来自手机 | 只看该作者 Only view this author
archer 发表于 2020-12-27 17:43
系统的自旋多重度设置的是3

这个显然有问题。反应后基态很可能不再是三重态

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发表于 Post on 2020-12-27 19:34:26 | 只看该作者 Only view this author
1000 K, 2000 fs 能反应对应的势垒才 5 kcal/mol。

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发表于 Post on 2020-12-27 20:52:38 | 只看该作者 Only view this author
研究这种问题是很讲究的。不同相对朝向和位置、不同速度打来,结果截然不同。绝对不是简单摆在一起跑个特定温度的动力学就能说明问题的。

最近有一篇H、H2打到C18分别形成C18H、C18H2的文章,有的思想可以参考。但这篇文章用的DFTB算的,并不靠谱。DFTB,以及GFN-xTB,都没法定性正确描述18碳环的几何和电子结构。
https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2020.109166
北京科音自然科学研究中心http://www.keinsci.com)致力于计算化学的发展和传播,长期开办极高质量的各种计算化学类培训:初级量子化学培训班中级量子化学培训班高级量子化学培训班量子化学波函数分析与Multiwfn程序培训班分子动力学与GROMACS培训班CP2K第一性原理计算培训班,内容介绍以及往届资料购买请点击相应链接查看。这些培训是计算化学从零快速入门以及进一步全面系统性提升研究水平的高速路!培训各种常见问题见《北京科音办的培训班FAQ》
欢迎加入北京科音微信公众号获取北京科音培训的最新消息,并避免错过网上有价值的计算化学文章!
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思想家公社的门口Blog:http://sobereva.com(发布大量原创计算化学相关博文)
Multiwfn主页:http://sobereva.com/multiwfn(十分强大、极为流行的量子化学波函数分析程序)
Google Scholar:https://scholar.google.com/citations?user=tiKE0qkAAAAJ
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2020-12-27 22:00:49 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2020-12-27 20:52
研究这种问题是很讲究的。不同相对朝向和位置、不同速度打来,结果截然不同。绝对不是简单摆在一起跑个特定 ...

谢谢sob老师,我看了您的文章,PM7能够重复C18的结构,似乎可以用半经验方法的研究。

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发表于 Post on 2020-12-28 06:55:07 | 只看该作者 Only view this author
archer 发表于 2020-12-27 22:00
谢谢sob老师,我看了您的文章,PM7能够重复C18的结构,似乎可以用半经验方法的研究。

能定性描述对极小点结构也不能全部说明问题,因为可能对势能面形状描述很差,尤其是涉及到化学反应、偏离平衡结构很大的区域,半经验的可靠性就更难说了。你可以算着玩玩,但如果发文章的话,需要做好面对审稿人质疑的准备。
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发表于 Post on 2020-12-28 08:58:22 | 只看该作者 Only view this author

那只要这个反应在单次碰撞下发生的几率比较低,氧气分子就会在还没发生反应之前离开18碳环
所以要么增加分子的初速度,使得一两次碰撞就能反应,要么把分子限制在一个有限空间里,或者加周期性边界条件,使得两个分子彼此之间可以多次碰撞
Zikuan Wang
山东大学光学高等研究中心 研究员
BDF(https://bdf-manual.readthedocs.io/zh_CN/latest/Introduction.html)、ORCA(https://orcaforum.kofo.mpg.de/index.php)开发团队成员
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ORCID: https://orcid.org/0000-0002-4540-8734
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发表于 Post on 2022-4-20 16:19:48 | 只看该作者 Only view this author
可以看看这篇说C18在气相中不能稳定存在的文献吗

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2022-4-21 11:28:31 | 只看该作者 Only view this author
阿瞳 发表于 2022-4-20 16:19
可以看看这篇说C18在气相中不能稳定存在的文献吗

Science 2019合成出C18的文献

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