审稿人建议补充DFT+U检测计算结果

高雪皎

一篇文章审了三个月，终于回来了！审稿人提出了很多有价值的建议，其中有这样一点：
I have some doubts regarding the divalent state formed via occupation of 4f AOs. The problem of correct prediction of 4f states by DFT is well documented, and it is not clear if these results are reliable or just an artefact of DFT. I recommend a test by DFT+U approach.
我计算的体系是一个含有镧系金属的富勒烯体系，用gaussian09计算的，用的方法是B3lyp杂化泛函，对镧系金属用了ECP赝势。杂化泛函我记得是不用加U的？针对这个意见我该怎么补充计算啊，用什么算DFT+U呢？用VASP？真是捶胸，审稿人像是搞物理的。
希望大家给一些建议，着急啊。

卡开发发

1、DFT+U可通过VASP、PWscf、CASTEP等实现，经验上并不对所有体系都有很好的改善，而且就算相同的原子处于不同的体系U值也不相同，需要线性响应来确定U，工作量颇大，PWscf能够直接做这件事，但据说也不是很方便。
2、杂化泛函应该能够很好改善关联效应的计算，从DFT+U和hybrid DFT计算半导体的不少例子都能够看到杂化泛函改善很明显。如果一定要找些例子来说说明杂化泛函并不考虑DFT+U的结果可靠性如何或是与Hubbard U模型相比，我不知道下面三篇文献是否能够帮得上忙。

高雪皎

卡开发发 发表于 2014-11-10 03:45
1、DFT+U可通过VASP、PWscf、CASTEP等实现，经验上并不对所有体系都有很好的改善，而且就算相同的原子处于 ...

非常谢谢你的帮助，昨天和今天我看了这三篇文献，也学习了hubbard model 找出了两条计算U值的方法，找到了两篇相关文献。我打算引用文献里报道的U值，用vasp计算。

卡开发发

高雪皎 发表于 2014-11-11 16:21
非常谢谢你的帮助，昨天和今天我看了这三篇文献，也学习了hubbard model 找出了两条计算U值的方法，找到 ...

可以的，你可以用VASP的Hubbard模型（手工进行原子U的线性响应，建议不要直接看文献的除非完全相同的体系，如果你清楚U的计算方法应该会知道相同的原子再不同的体系U也可能很不同）和杂化的结果做对照，看看到底能够改善多少，因为同一种理论方法才能比较。Gaussian的ECP和VASP的赝势或者投影缀加波的结果可能会不同。另外注意VASP版权问题，如果没的话建议PWscf好了。

lwj

卡开发发 发表于 2014-11-11 17:06
可以的，你可以用VASP的Hubbard模型（手工进行原子U的线性响应，建议不要直接看文献的除非完全相同的体系 ...

请问Dmol3中Hubbard U 是不是也能进行加U的计算？

卡开发发

lwj 发表于 2016-10-9 22:13
请问Dmol3中Hubbard U 是不是也能进行加U的计算？

新版本dmol3可以，要是找类似程序的话，siesta新出的4.1b也可以。

lwj

卡开发发 发表于 2016-10-9 22:27
新版本dmol3可以，要是找类似程序的话，siesta新出的4.1b也可以。

使用MS8.0的Dmol3可以吗？

卡开发发

lwj 发表于 2016-10-9 22:38
使用MS8.0的Dmol3可以吗？

印象中应该不行，你可以确认一下，现在破解版应该很多了。

lwj

卡开发发 发表于 2016-10-9 23:44
印象中应该不行，你可以确认一下，现在破解版应该很多了。

谢谢您的解答。