求助：DFT+U设置和不考虑自旋极化问题（（对氧化物体系中过渡金属原子加U））

vverawei

卡开发发 发表于 2022-2-28 22:51
d10满层应该DFT+U按道理影响不会太大，但是慎重起见体系不大还是可以杂化泛函验证下。

好的老师，谢谢您。我还是有几个疑问，烦请老师多多指教，想请问一下这样的情况我是不是可以不用开自旋了？说明它是顺磁性对吗？在没有使用杂化泛函的情况下我不断增大U值发现它的带隙在变大，这样的话还需要再用杂化泛函去再做一次吗？

卡开发发

vverawei 发表于 2022-3-1 08:28
好的老师，谢谢您。我还是有几个疑问，烦请老师多多指教，想请问一下这样的情况我是不是可以不用开自旋了 ...

建议用杂化泛函的原因就在这：其实很难保证当前的U值做出来的结果是NM磁序稳定但更大的U却是FM或AFM磁序稳定，而且极端情况下NM可能和FM或AFM磁序对应的最佳U值并不相同（虽然这种情况比较少见），从而有给出这两种磁序稳定性估计出来的顺序与实际相反。尽管杂化泛函也存在精确交换的比例任意性的问题，但毕竟普适性还是比DFT+U的U值更好一些，当然杂化泛函计算量确实很大，计算条件允许的情况建议杂化泛函检验下便于说服审稿人。

vverawei

卡开发发 发表于 2022-3-1 08:49
建议用杂化泛函的原因就在这：其实很难保证当前的U值做出来的结果是NM磁序稳定但更大的U却是FM或AFM磁序 ...

好滴，谢谢老师您的指导

vverawei

卡开发发 发表于 2022-3-1 08:49
建议用杂化泛函的原因就在这：其实很难保证当前的U值做出来的结果是NM磁序稳定但更大的U却是FM或AFM磁序 ...

老师不好意思再打扰您一下，还有一些疑问麻烦您多指教。1.您刚刚的意思是对于闭壳层体系如3d10来说，加不加U值对其磁性按理说影响不大（我是都不+U来比较的），如果我想进一步探究到底是哪种磁性（顺磁还是反铁磁）的话是需要用杂化泛函来验证对吗？那如果我想知道她是否具有磁性该如何判断呢？是不是对于过渡金属来说都是具有磁性的？
2.如果对磁性的判断不准确，即不确定是顺磁还是反铁磁设置ISPIN=1或者是2对于其能带图、dos图以及热电图会有很大影响吗？
3.对于Cu3C6S6这样的导电配位聚合物，它是二价铜即3d9的体系，一定有自旋（设ISPIN=2)对吗？我把它分为两种情况设置magmom，即3*1（铁磁）和2*1 1*-1（铁磁）这两种，分别进行结构优化比较 能量高低来判断采用哪种，这种方法对吗？

卡开发发

vverawei 发表于 2022-3-1 09:24
老师不好意思再打扰您一下，还有一些疑问麻烦您多指教。1.您刚刚的意思是对于闭壳层体系如3d10来说，加不 ...

1、不+U对于一些体系有可能会估计出来低自旋态或无自旋态（NM）更稳定。这种稳定性一般看自洽场能量可以判断，用杂化泛函也是为了避免U值的影响来讨论这件事。不见得所有的过渡金属的化合物都有磁性，比如TiO2。当然，如果实验上能确定磁序是什么，如果能直接判断肯定更好。
2、不同磁性就意味着可能是基态也可能不是基态，对于电子结构相关的问题影响很大，比如能带图和DOS图，热电因为也牵涉到，所以也会受到影响。
3、是要这么做，如果实验上能确定结构的甚至可以简单拿单点能比较，因为确实个别磁序会出现算不出结果的情况，比如SCF收敛不了或者收敛不到这个磁序上。

vverawei

卡开发发 发表于 2022-3-1 12:07
1、不+U对于一些体系有可能会估计出来低自旋态或无自旋态（NM）更稳定。这种稳定性一般看自洽场能量可以 ...

好哒好哒，谢谢老师的耐心解答，十分感谢！

张博文

vverawei 发表于 2022-3-1 14:16
好哒好哒，谢谢老师的耐心解答，十分感谢！

您好，我也遇到了和您相同的问题，可以加个微信交流一下吗，15735717121