Gaussian+Multiwfn计算激发态电子空穴分布求助

Jclyn · 发表于 Post on 2021-5-26 10:52:32

老师好，我做了一个改性的氮化碳催化剂用于降解水中的有机污染物，为了更好的辅助表征结果解释催化剂性能提升的原因，根据卢老师的教程http://sobereva.com/434，对催化剂结构使用Gaussian优化并计算了激发态，随后使用Multiwfn计算了电子空穴分布情况，给出了Chole&Cele图并且标记了D指数即质心距离。因为不是专门做计算的，现在审稿人提到的一个问题我有些不明白，想请教。

审稿人的意见：“Todiscover electron-hole interaction, applying a quantum state for excited statesuses the Beth-Salpeter-Equation. Gaussian package is useful for optimization ofstructures and is poor for excited states. Therefore, the theoretical sectionis poor. To get a proper theoretical mechanism for electron-hole interaction,please use some GW package such as BerkeleyGW and get information for excitedstates and quasi-particle?”

我想问的是：Gaussian+Multiwfn进行计算的过程中，是用到了Bethe-Salpeter-Equation吗？我在卢老师的教程和Multiwfn手册上，好像没见到这个方程。谢谢~

zjxitcc · 发表于 Post on 2021-5-26 10:56:59

本帖最后由 zjxitcc 于 2021-5-26 10:58 编辑

没有用到Bethe-Salpeter Equation，Multiwfn里的hole-electron分析是基于TDDFT的（想必你算的也是TDDFT，因为CIS，TDHF这些过时的东西几乎没人用）。这位审稿人说的高斯is poor for excited states是扯淡的，估计是位GW开发者。如果嫌激发能不准，还可以用双杂化泛函、EOM-CCSD、NEVPT2（这个高斯没有）等更高级的方法。如果激发能没问题，只是想做波函数分析，一般（合适的）杂化泛函就足够了。
PS吐槽：见过不少G0W0近似下的计算，这东西可信度多高也不知道。

Jclyn · 发表于 Post on 2021-5-26 11:05:59

zjxitcc 发表于 2021-5-26 10:56
没有用到Bethe-Salpeter Equation，Multiwfn里的hole-electron分析是基于TDDFT的（想必你算的也是TDDFT，因 ...

谢谢老师~
我是用的B3LYP，6-31G(d,p)优化的结构，用Cam-B3LYP，6-31G(d,p)算的激发态。然后根据卢老师的教程分析了电子空穴分布情况。我主要是想辅助解释表征结果，而且计算和实验结果符合的很好。另外也有很多文献都是用的同样的方法，我认为结果可信。

就是审稿人说的这些我不太懂，所以有点懵。

biogon · 发表于 Post on 2021-5-26 11:09:15

zjxitcc 发表于 2021-5-26 10:56
没有用到Bethe-Salpeter Equation，Multiwfn里的hole-electron分析是基于TDDFT的（想必你算的也是TDDFT，因 ...

低阶GW比如G0W0还不如好点的泛函算TDDFT，同样计算量对比EOM也占不到便宜

sobereva · 发表于 Post on 2021-5-27 05:04:36

审稿人是个量化外行，肯定是搞第一性原理的，对量化不熟悉，还信口开河。碰上这样的审稿人你挺倒霉。

BSE和TDDFT不是一码事，而且BSE相比TDDFT在结果、耗时上都无优点，见Journal of Computational Chemistry 2017, 38, 383–388，所以量化计算的人几乎没有用BSE的，大部分量化程序也不支持BSE。

你就多引一些TDDFT计算文章，证明TDDFT对你这种体系完全可以得到合理的结果，并且强调Gaussian做TDDFT的极高的流行程度和普遍接受程度，这就行了。审稿人如果因为这个给你拒了你可以找编辑告状，要求换审稿人。

Jclyn · 发表于 Post on 2021-5-27 10:45:18

sobereva 发表于 2021-5-27 05:04
审稿人是个量化外行，肯定是搞第一性原理的，对量化不熟悉，还信口开河。碰上这样的审稿人你挺倒霉。

BS ...

明白了~谢谢老师指点。我多引文章

rabbitkiller · 发表于 Post on 2021-8-13 10:41:54

sobereva 发表于 2021-5-27 05:04
审稿人是个量化外行，肯定是搞第一性原理的，对量化不熟悉，还信口开河。碰上这样的审稿人你挺倒霉。

BS ...

请问社长，对于周期体系的激发态计算，TDDFT和GW方法比较下来情况如何？

QE里面的TDDFT和GW好像都不支持自旋极化，万一体系里有未成对电子基本就悲剧了……不知道BerkeleyGW是否能处理有未成对电子的问题？

sobereva · 发表于 Post on 2021-8-13 22:47:17

rabbitkiller 发表于 2021-8-13 10:41
请问社长，对于周期体系的激发态计算，TDDFT和GW方法比较下来情况如何？

QE里面的TDDFT和GW好像都不支 ...

这方面最好到第一性原理板块问

身在盘丝洞 · 发表于 Post on 2023-9-21 14:40:27

请问楼主，我想看一下激发态的电子空穴分析这个计算流程是怎样的，我现在优化基态后优化了激发态，然后要干什么，用Multwfn去看吗还是需要计算别的？

wzkchem5 · 发表于 Post on 2023-9-21 14:57:36

身在盘丝洞发表于 2023-9-21 07:40
请问楼主，我想看一下激发态的电子空穴分析这个计算流程是怎样的，我现在优化基态后优化了激发态，然后要干 ...

一楼给了教程链接了

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