在表面催化反应中用以寻找过渡态的方法有哪些？

minagami · 发表于 Post on 2015-12-13 16:29:53

卡开发发发表于 2015-12-13 16:18
这样的力场不多吧，至少MS下面的力场应该都不是这么处理。

我对MS的力场的了解仅限于按照MS中的教程“Using Materials Studio to edit a forcefield”改过一下力场，所以可能理解得有所偏差。在MS中力场中的参数里除了L-J势以外，不是还有一系列参数是专门用来描述原子之间的相互作用关系的吗？其中包括Bond stretch、Angle bend、Torsion和Inversion等，这些就是用来描述原子之间成键关系的吧。

卡开发发 · 发表于 Post on 2015-12-13 17:05:39

minagami 发表于 2015-12-13 16:29
我对MS的力场的了解仅限于按照MS中的教程“Using Materials Studio to edit a forcefield”改过一下力场 ...

恩，这些必须手工把两个原子之间连上键才会这样描述。

minagami · 发表于 Post on 2015-12-13 17:14:16

卡开发发发表于 2015-12-13 17:05
恩，这些必须手工把两个原子之间连上键才会这样描述。

话说在用分子力场进行结构优化的过程中不能实现自动判断两个原子之间是否成键吗?比如用Build-Bonds-Monitor bonding这个选项。

卡开发发 · 发表于 Post on 2015-12-13 17:28:42

minagami 发表于 2015-12-13 17:14
话说在用分子力场进行结构优化的过程中不能实现自动判断两个原子之间是否成键吗?比如用Build-Bonds-Monit ...

应该不行吧，何况力场一开始分配之后每一步计算也不会重新分配力场。

minagami · 发表于 Post on 2015-12-13 17:35:35

卡开发发发表于 2015-12-13 17:28
应该不行吧，何况力场一开始分配之后每一步计算也不会重新分配力场。

如果是这样的话MS中自带的分子力场方法的确是有严重的局限性呀。我觉得也许可以通过perl脚本实现每产生一个新构像后重新计算成键与否和分配力场，不过应该会大大减慢速度吧

卡开发发 · 发表于 Post on 2015-12-13 17:40:58

minagami 发表于 2015-12-13 17:35
如果是这样的话MS中自带的分子力场方法的确是有严重的局限性呀。我觉得也许可以通过perl脚本实现每产生一 ...

速度慢，而且这种成键和非键作用各自的势函数接洽的地方也得处理，问题应该挺多的。

minagami · 发表于 Post on 2015-12-13 17:51:15

卡开发发发表于 2015-12-13 17:40
速度慢，而且这种成键和非键作用各自的势函数接洽的地方也得处理，问题应该挺多的。

的确是呀。如果要处理这些的话就大大超出了我的能力范围了orz
不好意思占用了你这么多时间，感谢你的帮忙~

卡开发发 · 发表于 Post on 2015-12-13 20:12:19

minagami 发表于 2015-12-13 17:51
的确是呀。如果要处理这些的话就大大超出了我的能力范围了orz
不好意思占用了你这么多时间，感谢你的帮 ...

没有，没解决啥问题，能够讨论就好。

sobereva · 发表于 Post on 2015-12-13 22:53:43

BFGS保持Hessian的正定性，也就是说肯定会保持各个振动模式对应的频率都是正值，显然这种情况只能是搜索极小点。因为过渡态会有一个虚频。

模拟过程中自动判断成键重新分配力场并没有意义，因为程序里用的力场不是反应力场，而是要求模拟过程中拓扑关系是固定的，拓扑关系在模拟过程中不会发生变化，所以原子类型一直不会变，参数的分配也不会变。这些力场都没法描述键的形成与断裂，所以化学吸附肯定也没法描述。表面化学反应就不要试图考虑力场了。

minagami · 发表于 Post on 2015-12-14 03:40:26

sobereva 发表于 2015-12-13 22:53
BFGS保持Hessian的正定性，也就是说肯定会保持各个振动模式对应的频率都是正值，显然这种情况只能是搜索极 ...

多谢你的回复和解答！我开始能理解BFGS为什么不能用于搜索过渡态了。

对表面化学反应本身想通过分子力场来解决看来也是不太可能了，不过毕竟分子在进行化学吸附之前得先进行物理吸附，化学吸附位点也应该就在所找到的物理吸附位点的附近吧？那么能否通过蒙特卡罗方法对众多可能的化学吸附位点进行一个预筛选呢？

sobereva · 发表于 Post on 2015-12-14 03:42:07

minagami 发表于 2015-12-14 03:40
多谢你的回复和解答！我开始能理解BFGS为什么不能用于搜索过渡态了。

对表面化学反应本身想通过分子力 ...

是的，用力场研究物理吸附，以提供化学吸附量化研究的初始参考结构还是可以的。

zyj19831206 · 发表于 Post on 2015-12-16 22:03:03

minagami 发表于 2015-12-14 03:40
多谢你的回复和解答！我开始能理解BFGS为什么不能用于搜索过渡态了。

对表面化学反应本身想通过分子力 ...

兄弟，你举个例子出来看看啊，光说理论我们不懂啊

minagami · 发表于 Post on 2015-12-16 23:42:13

zyj19831206 发表于 2015-12-16 22:03
兄弟，你举个例子出来看看啊，光说理论我们不懂啊

你指的例子是指哪方面的呢？如果是指蒙特卡罗方法找吸附点的话，官方帮助文件里有一个相应的教程“Determining the location of SO2 on the Ni(111) surface with Adsorption Locator”。

zyj19831206 · 发表于 Post on 2015-12-17 00:13:55

minagami 发表于 2015-12-16 23:42
你指的例子是指哪方面的呢？如果是指蒙特卡罗方法找吸附点的话，官方帮助文件里有一个相应的教程“Determ ...

你重复文献得到的结果，文献李省略了很多。

minagami · 发表于 Post on 2015-12-17 00:41:14

zyj19831206 发表于 2015-12-17 00:13
你重复文献得到的结果，文献李省略了很多。

我主要是重复了其中的过渡态寻找工作，有什么操作上的问题的话我们可以一起讨论，不过具体过程的话就不方便发出来了。

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[综合讨论] 在表面催化反应中用以寻找过渡态的方法有哪些？

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