xtb用于银-烯配合物的分子动力学模拟是否可行？

geyichao

各位老师，大家好：


我最近看到一篇银-烯配合物的结构模拟文章，想重复该文章的结论。受sobereva老师2篇博文《使用Molclus结合xtb做的动力学模拟对瑞德西韦(Remdesivir)做构象搜索》和《使用Gaussian做镧系金属配合物的量子化学计算》的启发，不知仅利用xtb对银-烯配合物进行分子动力学模拟，根据各个结构的能量高低来大致确定银离子在化合物上的配位位点是否可行？另外，该配合物的自旋多重度为1吗？

下图为文章中对1对对映异构和2个配合物的描述。




由于不是科班出身，有表达不妥之处多多谅解哈，先谢谢各位老师了。

wzkchem5

可以用xtb跑动力学，但是跑完以后，建议用DFT优化snapshot的结构，并在至少DFT级别下算单点能，用这个能量来比较。xtb可以大体确保把重要的构象都遍历到，但是能量不够可靠。
如果没有电子转移，自旋多重度就是1。

geyichao

wzkchem5 发表于 2021-7-7 22:32
可以用xtb跑动力学，但是跑完以后，建议用DFT优化snapshot的结构，并在至少DFT级别下算单点能，用这个能量 ...

谢谢老师回复，但xtb跑出来的snapshot过多，我可否用isostat去重，同时根据玻尔兹曼分布取前0.5%进行DFT优化和单点能计算？老师提到xtb计算的能量不可靠，但用来比较大小应该问题不大吧？

wzkchem5

geyichao 发表于 2021-7-7 16:34
谢谢老师回复，但xtb跑出来的snapshot过多，我可否用isostat去重，同时根据玻尔兹曼分布取前0.5%进行DFT ...

可以用xtb的能量去掉能量最高的那些结构。
而且snapshot不至于很多吧，得注意不是轨迹里的每一帧都要分析，可以比如说跑10000步，隔100帧取一个snapshot，得到100个snapshot，分别用xtb优化，再比能量。如果去重了还能取出前0.5%（也就是还有至少200个snapshot），那说明你取得太多了。

sobereva

没法直接用isostat处理xtb跑动力学的轨迹，因为每一帧结构都是不同的，isostat同时考虑能量和结构的差异性来去重。因此必须用molclus调用xtb对轨迹每隔一定帧数优化一次，然后再用isostat初筛，和我帖子里molclus做瑞德西韦的构象搜索的过程是一样的

不要高估GFN-xTB算过渡金属以不同方式结合的精度。对于存在能量相差不悬殊的构型/构象的情况，GFN-xTB算的能量的准确度只够产生一个候选列表，之后还是得用molclus调用Gaussian或ORCA对结构依次用DFT优化，然后最好再用更高一级级别依次算能量再最终排序

geyichao

wzkchem5 发表于 2021-7-8 00:19
可以用xtb的能量去掉能量最高的那些结构。
而且snapshot不至于很多吧，得注意不是轨迹里的每一帧都要分 ...

明白了，谢谢老师。

geyichao

sobereva 发表于 2021-7-8 12:07
没法直接用isostat处理xtb跑动力学的轨迹，因为每一帧结构都是不同的，isostat同时考虑能量和结构的差异性 ...

明白了，谢谢老师。