求助：OT算法能否计算虚轨道的轨道能量和图像？以及某个吸附体系的对角化方法收敛求助

xexlalalan · 发表于 Post on 2022-2-16 22:37:14

近来在尝试计算一个晶体表面吸附分子的体系，并尝试给出他的轨道能级和图像。用OT算法成功收敛后只能给出占据轨道的能级和图像，但无法给出虚轨道的。使用ADD_MOS关键词提示和OT算法不能同时使用。请问使用OT算法怎样才能计算虚轨道？（还是说OT根本就没法算虚轨道？我不太明白OT的原理）P.S. 我这个体系用对角化不收敛，各种MIXING的方法，磁矩排列组合，ALPHA等参数都试过调过。如果大家愿意帮我把它用对角化算收敛，我也相当相当感谢！输入文件在下面

卡开发发 · 发表于 Post on 2022-2-17 00:34:12

1、没bandgap的体系尽量别用OT，得到的结果即便收敛也未必正确。
2、因为是金属性的，可能磁矩未必会是整数，建议用RELAX_MULTIP，不应当使用固定占据。
3、给予合适的k点和smearing以及空轨道，这个需要测试。

sobereva · 发表于 Post on 2022-2-17 09:17:48

在&DFT里加入：
&PRINT
   &MO_CUBES
      NLUMO xxx
   &END MO_CUBES
&END PRINT
xxx设成你要在OT计算时得到的空轨道数

xexlalalan · 发表于 Post on 2022-2-17 11:04:48

卡开发发发表于 2022-2-17 00:34
1、没bandgap的体系尽量别用OT，得到的结果即便收敛也未必正确。
2、因为是金属性的，可能磁矩未必会是整 ...

谢谢卡老师！这个矿物确实具有某些金属性，gap也相当小，但是只有用OT才收敛。后面会继续尝试对角化，找到合适的方法后统一再重算

卡开发发 · 发表于 Post on 2022-2-17 11:11:18

xexlalalan 发表于 2022-2-17 11:04
谢谢卡老师！这个矿物确实具有某些金属性，gap也相当小，但是只有用OT才收敛。后面会继续尝试对角化，找 ...

能算出来不表示能得到正确结果，所以这点应该要小心。窄gap的体系其实也不大推荐用OT，合适的展宽k点以及优化磁矩，然后这个基础之上再看是否需要调整SCF迭代的混合因子和混合方式。

xexlalalan · 发表于 Post on 2022-2-17 13:35:12

sobereva 发表于 2022-2-17 09:17
在&DFT里加入：
&PRINT
&MO_CUBES

谢谢卢老师！！输出的cube文件用multiwfn可以成功浏览，输出文件也可以看到虚轨道的能量。十分感谢！！

xexlalalan · 发表于 Post on 2022-2-20 10:38:02

卡开发发发表于 2022-2-17 00:34
1、没bandgap的体系尽量别用OT，得到的结果即便收敛也未必正确。
2、因为是金属性的，可能磁矩未必会是整 ...

卡老师好，请问RELAX_MULTIPLICITY这个关键词该怎么用？官网上说设置成一个大于零的数。我尝试了用10，但是输出的结果中总自旋布居依然是零，和之前没区别。

卡开发发 · 发表于 Post on 2022-2-20 12:26:48

xexlalalan 发表于 2022-2-20 10:38
卡老师好，请问RELAX_MULTIPLICITY这个关键词该怎么用？官网上说设置成一个大于零的数。我尝试了用10，但 ...

如果你的体系是铁磁性的，可以试着配合着猜一下初始的原子磁矩，你可以先试试，如果遇到问题再讨论。

xexlalalan · 发表于 Post on 2022-2-20 13:34:10

卡开发发发表于 2022-2-20 12:26
如果你的体系是铁磁性的，可以试着配合着猜一下初始的原子磁矩，你可以先试试，如果遇到问题再讨论。

晶体本身是反铁磁性的，但是带有吸附物的表面不确定具体磁性，暂且还是按照原先的反铁磁性计算。目前用OT没有出现收敛问题
另有一事不明：您之前提到金属性的晶体磁矩不一定是整数。一个体系的自旋多重度为什么可以不是整数呢？还是说我理解错了意思？

Eudaimonia · 发表于 Post on 2022-2-20 14:44:30

本帖最后由 Eudaimonia 于 2022-2-20 18:57 编辑

1.OT一般用于大体系计算，你这个体系对于cp2k来说算不上一个大体系，连100个原子都不到，建议更换Diag进行收敛；从我自己的一个算例而言，OT给出的结果与Diag给出的结果有一定出入(大概120atom，铁磁性体系)，Diag的结果更加合理，建议做过k点和正确的磁矩猜测后再使用diag收敛，结果可能比较可靠；
2.从你的输入文件而言，你对该体系的猜测是铁磁性的；如果对是反铁磁性的体系，大概按照一定规律将体系内可能含有的带磁性原子(Fe)的磁矩分别设置为-x，+x，具体值可以参考相同晶型在Material Project上的设置；
3.不一定是整数可能和开了smearing有关

卡开发发 · 发表于 Post on 2022-2-20 15:44:08

xexlalalan 发表于 2022-2-20 13:34
晶体本身是反铁磁性的，但是带有吸附物的表面不确定具体磁性，暂且还是按照原先的反铁磁性计算。目前用OT ...

1、反铁磁的情况可能会出现（半）局域交换关联泛函自作用问题导致被算出来没磁性，这种情况按道理要考虑DFT+U。我之所以要问清楚就是因为你的体系我做了调研，CuFeO2在Materials Project的结构上一共5个其中一个是NM，剩余是FM的，仅凭一个切完的slab我没办法断定你研究的是哪个结构。但是能确定都是窄带体系或是金属性体系，如果再切面还会引入表面态，这样的情况应该慎重使用OT。

2、固体计算来说，你的晶胞是无限重复延伸的，即便这个自旋多重度是个整数，我们从里面随意取出一个定义出来的晶格来看这个晶格的磁矩那么就不见得是整数，所以体系的自旋多重度在固体上的定义并不算太好。加上金属体系未配对的电子本身不那么局域化，所以偏金属性质的体系就比较容易出现这种情况。金属性体系这种情况和smearing没有显著关系，比如有些程序支持四面体求和的方法进行BZ积分在充分k点（或足够大的超晶格）的情况应该也能得到合适的结果，smearing的作用只是BZ积分的时候对k需求更低而已。

不会扣篮的后卫 · 发表于 Post on 2022-3-1 23:17:05

sobereva 发表于 2022-2-17 09:17
在&DFT里加入：
&PRINT
&MO_CUBES

请教卢老师，我在使用GFN1-xTB理论方法结合OT算法后，在&DFT里加入关于&MO_CUBES的命令：

运行后结果出现了不识别MO_CUBES的信息：

请问卢老师，是因为GFN1-xTB理论方法自身定义了基函数，所以不能在OT算法中加入空轨道数吗？

（附上导致运行中断的输入文件---6个CuFeO2 chemical unit 组成的结构，自旋多重度为31）

sobereva · 发表于 Post on 2022-3-2 02:55:34

不会扣篮的后卫发表于 2022-3-1 23:17
请教卢老师，我在使用GFN1-xTB理论方法结合OT算法后，在&DFT里加入关于&MO_CUBES的命令：

运行后结果 ...

这个字段应当在&DFT里&SCF外

不会扣篮的后卫 · 发表于 Post on 2022-3-2 06:56:47

sobereva 发表于 2022-3-2 02:55
这个字段应当在&DFT里&SCF外

谢谢卢老师！

不会扣篮的后卫 · 发表于 Post on 2022-3-5 11:19:59

卡开发发发表于 2022-2-20 15:44
1、反铁磁的情况可能会出现（半）局域交换关联泛函自作用问题导致被算出来没磁性，这种情况按道理要考虑D ...

请教老师两个问题。

1.请问老师，可以简单讲一讲（半）局域交换关联泛函自作用问题是什么吗？

2.为什么在反铁磁结构被算出没有磁性后，要考虑DFT+U?

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