求助：vasp做电催化时考虑溶剂化效应的疑惑？

ymeng

1.前辈们好，最近在用算一个材料的电催化，看文献里，很多文章都没有写明是否加了溶剂化效应，但我个人觉得还是有必要加，问了实验相关的同学，溶剂一般是弱酸，或者弱碱，比如0.1mol/L的高氯酸或者氢氧化钾溶液，那我这个溶剂化模型要怎样选择才最为合理？弱酸弱碱难道可以用水直接代替？2.vaspsol里面如果选择除水以外的溶剂要怎样写incar文件，我没找到。。。

卡开发发

1、我不确定你看的电催化是不是按照CHE模型做的，原始的CHE模型是比较粗糙的，包括溶剂、电场效应都没进行考虑，反应能垒等都做了一定程度的近似。
2、如果只考虑连续介质模型，稀溶液只能近似按照水进行考虑，如果溶质参与反应，再额外添加显式水，电位计算的时候pH的影响也是靠Nernst方程考虑的。
3、vaspsol似乎静电部分能调整的应该是介电常数，但对非水溶剂你可能得调研文献和测试，很难说简单修改介电常数结果是否可靠。INCAR的关键字参考。

wolfli369

卡开发发 发表于 2022-3-7 14:58
1、我不确定你看的电催化是不是按照CHE模型做的，原始的CHE模型是比较粗糙的，包括溶剂、电场效应都没进行 ...

@卡开发发   请问老师，使用显示溶剂模型处理这类问题时，溶剂分子数量，初始溶剂分子位置和结构怎么设置，有什么指导原则吗？

卡开发发

wolfli369 发表于 2022-3-7 15:13
@卡开发发   请问老师，使用显示溶剂模型处理这类问题时，溶剂分子数量，初始溶剂分子位置和结构怎么设置 ...

完全显式溶剂我用的很少，可能给不了你什么帮助，有些人可能是用AIMD去跑的。

wolfli369

卡开发发 发表于 2022-3-7 15:39
完全显式溶剂我用的很少，可能给不了你什么帮助，有些人可能是用AIMD去跑的。

收到，感谢你及时的回复。

ymeng

卡开发发 发表于 2022-3-7 14:58
1、我不确定你看的电催化是不是按照CHE模型做的，原始的CHE模型是比较粗糙的，包括溶剂、电场效应都没进行 ...

如果我想使用norskov的模型计算ORR反应呢？是不是同样要考虑溶剂化，传质速率这些细节？
可是norskov只是单纯的算中间产物的这些能量，我总觉得太粗糙了，意义不是很大。 主要是我们组设计了一个材料，我想试一下ORR看。

ymeng

wolfli369 发表于 2022-3-7 15:46
收到，感谢你及时的回复。

显示耗时太多了，可以用ms去生成，除非考虑底物要和溶剂中的分子有作用，才会使用显示，我们组的超算经费都不允许我跑aimd...

卡开发发

ymeng 发表于 2022-3-7 16:01
如果我想使用norskov的模型计算ORR反应呢？是不是同样要考虑溶剂化，传质速率这些细节？
可是norskov只 ...

原理上要考虑溶剂化和电场效应，后续N组也有相关的文章你可以找找。超越CHE的话大概只能按恒电荷或恒电势模型做，操作繁琐且不见得所有程序都能做。

wolfli369

ymeng 发表于 2022-3-7 16:04
显示耗时太多了，可以用ms去生成，除非考虑底物要和溶剂中的分子有作用，才会使用显示，我们组的超算经费 ...

先感谢你参与讨论。请问使用显式溶剂模型中是先用MS生成结构文件，然后转化成POSCAR，再用vasp跑AIMD吗？想知道溶剂分子数量和位置怎么确定？能指导一下吗？

Eudaimonia

wolfli369 发表于 2022-3-7 19:41
先感谢你参与讨论。请问使用显式溶剂模型中是先用MS生成结构文件，然后转化成POSCAR，再用vasp跑AIMD吗？ ...

不放心做个结构优化就行，靠近表面但不要太近， 反正MD过程中还会变的

wolfli369

Eudaimonia 发表于 2022-3-7 19:55
不放心做个结构优化就行，靠近表面但不要太近， 反正MD过程中还会变的

收到，谢谢