如何设置U值，可以计算Co替换FeS2超胞中一个Fe或两个Fe时的混合能

laifeng20151107

我想通过DFT+U方法来计算xFeS2+(1-x)CoS2→FexCo(1-x)S2反应过程的混合能，但是文献里说不同环境下U值设置有所不同。所以想请问各位老师，这种情况下我该如何设置U值来计算混合能？ 同时想知道如何来获得合适的U值？同时请问需不需要开启spin polarized calculation?

卡开发发

1、新版QE的Hubbard应该单独是一个card，你需要指定&Hubbard{投影方式}当中的U、J等，根据参数设置自身会确定DFT+U或其他扩展框架。
2、如果不通过参考文献或者不通过去拟合其他结果，U可以通过线性响应的方法获取。以前的线性响应需要构造超胞并且通过设置Hubbard alpha扰动势在实空间手工计算响应矩阵，然后自己写脚本后处理；现在的版本可以使用pw.x自洽计算后，额外用hp.x模块直接进行计算，过程是自动进行的。需要注意的是，不等价的响应原子过多会花费相当长的时间。
3、QE当中的DFT+U不需要非得设置自旋极化，可能只有CASTEP才需要这样？
PS：操作过程我并没有完全详细阐述，建议你仔细研究QE的Example和hp.x的手册。

laifeng20151107

卡开发发 发表于 2022-10-19 15:07
1、新版QE的Hubbard应该单独是一个card，你需要指定&Hubbard{投影方式}当中的U、J等，根据参数设置自身会确 ...

谢谢卡卡老师。还想请问一下，如果是计算能量差，是所有物质的U值都需要分别获取，还是用统一的值？

卡开发发

laifeng20151107 发表于 2022-10-20 09:49
谢谢卡卡老师。还想请问一下，如果是计算能量差，是所有物质的U值都需要分别获取，还是用统一的值？

这很难说，一些资料上说前后被做差的原子U值应当相同，但是U又是与化学环境相关，这两种说法一定程度上矛盾。

laifeng20151107

卡开发发 发表于 2022-10-20 12:13
这很难说，一些资料上说前后被做差的原子U值应当相同，但是U又是与化学环境相关，这两种说法一定程度上矛 ...

那就有点麻烦了，不同U值对能量的影响还是相对较大。这样的话算出来的能量差可能由于设置U的方式不同有较大的变化。

卡开发发

laifeng20151107 发表于 2022-10-20 14:56
那就有点麻烦了，不同U值对能量的影响还是相对较大。这样的话算出来的能量差可能由于设置U的方式不同有较 ...

所以这种情况其实杂化泛函可能会更好一些。

laifeng20151107

卡开发发 发表于 2022-10-20 17:14
所以这种情况其实杂化泛函可能会更好一些。

谢谢卡开老师的指导，但是用了杂化泛函耗时太高了，真是头大了。