AIMD数据分子关于电子、质子转移问题请教

小李

老师们好，想请教一下，先谢谢大家的啦。学生尝试做了一个三重态氧气分子和一个有机分子反应的AIMD过程，用Multiwfn程序提取了自旋，生成变化曲线。发现氧气分子和小分子反应过程中是H一直自旋接近0，转移到氧气分子上应该是质子转移。大约在37fs（截图显示时间是AIMD过程中间部分截取的时间图1）N-H键长逐渐变成，O2自旋下降明显应该是有电子转移过去了，大概46fs时候N-H到1.2-1.3左右，质子一直在N和O2之间变动，大约115fs时候，质子回到N上，N-H键长大约1埃左右，O2自旋升高了，应该是电子转移回分子上了，后续质转移到氧气上，O2-H稳定键长1埃左右，自旋稳定0.3左右，O1 0.7左右，N 0.3左右。
1.老师这个过程是否可以说明氧气距离N-H较近的时候先发生了电子转移后质子转移。老师还有其他的方法或者辅助方法可以说明这个过程的嘛
2.电子转移好像是随着N-H键变长才开始，在进行DFT计算时候好像区别不开，计算过程好像是直接转移了个氢原子，好像是质子转移后电荷进一步更多的转移，如果质子不转移电荷也不会转移，老师这是一种协同的关系嘛，有其他方式可以明确区别说明的嘛。（尝试优化结构没有优化出合适的结构）
3.把氧气放置有机分子附近，固定N-O1,H-O2键长（大概1.9埃左右）优化，O1,O2显示大约有-0.1几个电荷，加一块大约有-0.3，距离在近一些带的电荷差不多。不限制距离优化的话每个氧原子上带电核0.01左右，很小。氧气和小分子计算扫描过程靠近O2距离H 1.55埃时候，扫描过程局部截图2，Multiwfn分析原子电荷O1,O2各带0.123，0.178，加合约等于0.3。老师这样是否能说明在质子转移前局部电子转移了的呀。电子转移和质子转移有先后的呀。
4.如果可以说明电子先于质子转移，想跑普通MD，由于三态氧部分电荷为零，不会感受到吸引的静电作用，不能稳定存在反应活性空间（尝试直接用氧气分子进行MD，2ns内跑出反应活性空间，氧气分子带一个单位电荷，有机分子减少一个单位电荷可以存在于反应活性空间）。尝试验证带少量电子氧气分子反应前可以稳定在H周围，用布居分析电荷代替MD需要参数文件中电荷是一个可能方法，重新参数化力场的静电部分。老师这个用布局分析的电荷结构选择有什么参考的嘛，可以是直接固定优化时候的结构（如待0.3个电荷的固定距离的优化结构），然后在计算resp2电荷进行替代的嘛。感谢。

gog

AIMD只能分析 原子转移吧。电子转移得分析电子结构

小李

gog 发表于 2023-2-10 08:37
AIMD只能分析 原子转移吧。电子转移得分析电子结构

我查看文献好像是可以分析出电子情况的呀，我在仔细看一看去的啦，谢谢的啦

ljh123

请问一下，CP2K怎么用multiwfn提取AIMD的自旋变化信息呢

sobereva

ljh123 发表于 2024-11-13 16:24
请问一下，CP2K怎么用multiwfn提取AIMD的自旋变化信息呢

每隔一定步数产生一次molden文件。北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/KFP）里讲了：

然后参考下文，批量调用Multiwfn对各个molden做布居分析，比如得到某个片段的自旋布居数，等等
详谈Multiwfn的命令行方式运行和批量运行的方法
http://sobereva.com/612（http://bbs.keinsci.com/thread-24929-1-1.html）


还可以对其中一些关键的帧绘制自旋密度