求助计算0价铜原子对含有C、H、O、Br原子有机体系分解路径的影响时泛函与基组的选用

JosephZhang

各位老师好！如标题所示，我正在使用Gaussian16软件计算0价铜原子对含溴有机物分解路径的影响，这种含溴有机物共有21个C（包括两个苯环），24个H，4个O和4个Br原子，整个有机物电荷为0，自旋多重度为1，往该有机物体系中放入一个0价铜原子后，我认为整体的电荷为0，自旋多重度为2，整个体系的原子数最多为56个。现在我计划使用带有D3色散矫正的PBE0泛函，6-31g（d）基组对整个体系进行结构优化与振动分析，再采用def系列基组计算单点能，计算使用的是课题组内Linux系统的服务器，每个计算任务我最多可以使用48核进行运算，并且由于计算的路径较多，平均计算时间不能过长（例如超过15小时），现有以下问题想要请教：
1.结构优化与振动分析选用的泛函与基组是否合适？
2.根据现有的计算资源背景，计算单点能时选用哪种def系列基组比较合适，def-TZVP可以吗？
3.我想对比有/无铜原子存在下各分解路径速控步的能垒大小，那么在没有铜原子的体系中，为了保持对比时的泛函一致，我计划使用带有D3色散矫正的PBE0泛函计算仅含有C、H、O、Br的有机体系，请问这么做是否合理呢？PBE0泛函对于不含金属的有机物体系适用吗？

wjc404

单个铜原子在没有配体的情况下很难孤立存在。如果想研究金属铜表面的有机物分解，得用第一性原理的计算程序如CP2K，泛函用纯泛函如TPSS或PBE。

JosephZhang

wjc404 发表于 2024-8-28 12:03
单个铜原子在没有配体的情况下很难孤立存在。如果想研究金属铜表面的有机物分解，得用第一性原理的计算程序 ...

好的 谢谢您

sobereva

如果非要用Gaussian，只能用簇模型，参考看下文。但是计算效率远比用CP2K当周期性计算要低
使用量子化学程序基于簇模型计算金属表面吸附问题
http://sobereva.com/540（http://bbs.keinsci.com/thread-16532-1-1.html）

JosephZhang

sobereva 发表于 2024-8-28 16:14
如果非要用Gaussian，只能用簇模型，参考看下文。但是计算效率远比用CP2K当周期性计算要低
使用量子化学程 ...

好的，感谢sob社长的解答，我再去研究一下