非绝热分子动力学拟合出两个纳米级寿命

Shana

各位老师和同学. 请教大家一个关于非绝热分子动力学的问题. 我所采用的软件是vasp+hefei-namd. 模拟载流子的带间复合速率. 采样50个样本, 1000条轨迹,模拟10ns.

我所研究的体系是直接带隙,但是gap在(0.5 0.5 0.5)点. 我采用了两种方法进行AIMD的计算.

(1) 采用2*2*2扩胞方法 (40个原子, K-mesh 2*2*2), 将gap折叠到gamma点, 然后进行AIMD和SCF的计算, 得到非绝热耦合系数. 最后得到的电子布局数变化如下图所示. 可以看到能够很好的被单指数拟合,寿命约为20ns.

(2) 采用3*3*3扩胞方法(135个原子, 单gamma点计算), 此情形下gap仍然在(0.5 0.5 0.5)点. 所以我先用单gamma点做AIMD,然后使用单(0.5 0.5 0.5)点进行SCF计算,得到非绝热耦合系数. 最后得到的电子布局数变化如下图所示. 此时出现了两个截然不同的变化趋势, 在4ns之前, 电子复合的比较慢. 4ns之后, 电子快速的复合.


请教一下各位, 这种区别可能是哪些原因造成的?

huanghao

您好楼主，我可以请教一下这个电子布局数变化是怎么处理出来的吗。我按照hefei-NAMD的教程最后使用poen_fssh.py处理出了平均电子能量随时间变化的图。不知道如何处理出电子布局数和时间变化曲线，之后怎么拟合出载流子寿命也没找到明确的教程。请问楼主有相关教程可以分享一下吗。