求助固态电解质添加剂是否需要加溶剂模型

sobsobsob

老师们好
     最近用ORCA做固态电解质添加剂量化研究，添加剂分子式C5H10O5（阿拉伯糖）。
     实验过程：该材料在乙腈溶液中插到二维固体材料范德华层间，然后旋干，最后他们加入到固态电解质PEO（聚氧化烯，也是先溶到乙腈中）做成膜烘干，做相关电池测试。

     量化计算：DFT-D3（BJ）,选用B3LYP方法结合def2-TZVP做opt+frep 然后def2-TZVPP做单点能计算，最后求他和锂离子结合能。由于他是固态电解质的添加剂以及电池体系是全固态，不知道做量化的时         候是否要考虑溶剂模型，以及需要怎么加？谢谢。

wzkchem5

需要。只要是待研究分子周围不是真空，就要用溶剂模型（或者QM/MM、背景电荷等）描述分子周围的环境。溶剂模型的适用范围并没有要求溶剂必须是液态。
首先需要确认Li+附近到底是以什么环境为主，例如它周围主要是PEO还是你的添加剂还是二维固体材料范德华层。然后自定义溶剂，溶剂的介电常数按溶质附近的实际环境来估计。
此外我有点怀疑糖类能不能插到二维范德华材料的层间，二维范德华材料的表面往往是疏水的，不容易让亲水性的分子插进去

sobsobsob

wzkchem5 发表于 2024-11-27 17:54
需要。只要是待研究分子周围不是真空，就要用溶剂模型（或者QM/MM、背景电荷等）描述分子周围的环境。溶剂 ...

谢谢老师，我的二维材料是MnPS3, 这个材料层与层之间的范德华层通过其他文献研究发现是容易吸水。我想把糖插到这个层之间，然后研究糖对锂离子迁移的影响。二维材料外部PEO不在本研究范围内，锂离子和糖处于MnPS3内部范德华层。所以自定义溶剂模型就要自己估MnPS3相关数据吗？

sobsobsob

查了一圈，不知道如何选择

wzkchem5

sobsobsob 发表于 2024-11-27 12:03
谢谢老师，我的二维材料是MnPS3, 这个材料层与层之间的范德华层通过其他文献研究发现是容易吸水。我想把 ...

Li会和MnPS3直接作用吗？如果会，那么把MnPS3近似成溶剂模型还不够，需要把MnPS3的结构画出来放在旁边

sobsobsob

wzkchem5 发表于 2024-11-28 13:50
Li会和MnPS3直接作用吗？如果会，那么把MnPS3近似成溶剂模型还不够，需要把MnPS3的结构画出来放在旁边

老师，我的模型是这样的，见图片。糖插到层之间，研究手性糖锂离子迁移的影响。Li离子和MnPS3无直接相互作用。我最近查了一些文献，做固态电池的，他们都没有提隐式溶剂，但我不确定他们有没有用。

wzkchem5

sobsobsob 发表于 2024-11-28 08:52
老师，我的模型是这样的，见图片。糖插到层之间，研究手性糖锂离子迁移的影响。Li离子和MnPS3无直接相互 ...

这样的话，如果MnPS3的介电常数已知，可以考虑把溶剂的介电常数设成MnPS3的介电常数

sobsobsob

wzkchem5 发表于 2024-11-28 16:52
这样的话，如果MnPS3的介电常数已知，可以考虑把溶剂的介电常数设成MnPS3的介电常数

感谢老师耐心答复，谢谢