如何利用Gaussian软件准确计算晶体的超极化率？

liyincumt

大家好！
我正在使用DFT计算晶体的超极化率。我了解到Gaussian能够在输入文件中使用POLAR关键字来实现这一点。于是，我从晶体cif结构中提取出了晶胞中的原子坐标，构建了高斯输入结构（无周期性边界）的1*1*1单胞和1*1*2,1*2*1,2*1*1,1*1*3超晶胞。超极化率的计算在CAM-B3LYP/6-311++g（d，p）水平上进行。以下是以10^-30 esu为单位的Total beta系数的一些结果：

1*1*1: 33，
1*1*2: 97，
1*2*1: 78，
2*1*1: 53，
1*1*3: 199。

可以看出，这些值差异很大，也未看出收敛性。请教大家，计算晶体的超极化率beta的正确方法是什么？应该使用多大尺寸的分子簇合适？如何考虑分子间作用对超极化率计算的影响？

非常感谢！

sobereva

用簇模型计算不靠谱
得用第一性原理程序

liyincumt

了解了，谢谢社长！！