LDA+U体系用dynaphopy计算声子谱求助

高阁

背景
我尝试用dynaphopy算Mg7O8Fe在2000K，50Gpa下的非简谐声子谱。目前仅在Fe上加了磁矩，在Fe的d轨道上加了U值，计算按照如下步骤进行：
1.线性响应计算U值。初始磁矩设为4，根据Calculate U for LSDA+U - VASP Wiki中方法算U。从这一步开始每一步加压。
2.结构优化；
3.phonopy用有限位移法计算0K时声子谱与FORCE_CONSTANTS。此处单点能计算时根据上一步更新磁矩，扩胞为1*2*2，共64个原子，晶格参数为7.96978、7.92590、7.92590；
4.用NVP系综训练MFLL。此处POTIM=0.7，训练了50000步。从这一步开始每一步加温；
5.用MFLL计算MD，共200000步，POTIM=0.7；
6.Dynaphopy计算非谐性声子谱。
问题
1.请问如何确定哪些物质需要设置磁矩以及初始磁矩的值？目前我只给3d以及更高轨道的物质设置了磁矩，Fe的3d轨道有6个电子，4个轨道未充满，请问设置为4是否正确？
2.请问如何确定哪些物质需要设置U值？目前我只给Fe的d轨道加了U值，请问是否正确？
3.请问训练MFLL时IVDW应该如何设置？Part 2: Machine learning force fields4.2中给出IVDW=10，但是和LDA泛函冲突，目前我使用了PBE泛函，请问是否可行？如果用LDA泛函应该如何设置？
4.请问训练MFLL时能否使用单胞，等MD时再扩胞？上述扩胞大小是否合理？
5.请问用NVP系综训练MFLL时应该如何设置LANGEVIN_GAMMA_L和LANGEVIN_GAMMA？根据线性响应和U值以及涨落、耗散的关系，我猜测LANGEVIN_GAMMA_L为涨落，应该为LANGEVIN_GAMMA（耗散）的一半左右，LANGEVIN_GAMMA具体值应该与原子质量成正比，且应该与U值大小差不多。目前我将O的LANGEVIN_GAMMA取为U值的初值，其余元素按质量取初值，LANGEVIN_GAMMA_L取为U值作为初始值再调整。请问这样做是否合理？
6.请问用MFLL算MD后应该如何将轨迹可视化？目前使用ovito和VMD都会报错。
7.请问在训练MFLL和使用MFLL进行MD计算时有少量电子步未收敛（估计<3%）是否需要重新计算？
8.请问dynaphopy算声子谱时-psm 3和 -psm 1算得结果不同，是否说明参数设置还存在问题？

感谢指导！

高阁

XDATCAR文件超过9.8MB，无法上传。

卡开发发

我似乎是从别的帖子被叫到这个帖子来，不过很多问题我不了解，只能挑了解一点的说点自己看法。
1、自由原子大概是这样，不过Fe(III)可能会是5，但一般而言按4或5猜大多数情况都能得到合理的结果。
2、Mg设置U基本没啥用，Fe(3d)考虑Hubbard U肯定是合理的，一般争议点在于是否要对O(2p)考虑Hubbard U，这点暂无定论，不同文献可能看法都有所差异。
3、我不确定你和例子分别怎样考虑，首先LDA的认可度不高，其次是例子中的IVDW=10也较为过时，（个人经验和一些文献表明）DFT-D2确实通常会比DFT-D3结果可靠性差。理论上用PBE-D3(BJ)会更好，但我不确定在MLFF过程中有什么限制。
关于MLFF的使用你可能得看看有没有更了解的人给你答复。

高阁

卡开发发 发表于 2025-2-18 23:23
我似乎是从别的帖子被叫到这个帖子来，不过很多问题我不了解，只能挑了解一点的说点自己看法。
1、自由原 ...

是我在另一个帖子下请您过来的，非常感谢老师的指导！

zhy996zhy

卡开发发 发表于 2025-2-18 23:23
我似乎是从别的帖子被叫到这个帖子来，不过很多问题我不了解，只能挑了解一点的说点自己看法。
1、自由原 ...

老师我有一个问题，目前在计算一个本征材料，他的原胞就很大，晶格常数分别是4-22-28，所以体系原子很多，这样的话计算声子谱还需要扩胞吗，如果扩胞的话可以只在x方向扩胞使得其大于10，尽可能减少计算量吗？

卡开发发

zhy996zhy 发表于 2025-3-26 23:36
老师我有一个问题，目前在计算一个本征材料，他的原胞就很大，晶格常数分别是4-22-28，所以体系原子很多 ...

经验上在4那个方向必须扩展2倍以上。实际严格的情况应该同样进行收敛性测试，只是代价太大了。

zhy996zhy

卡开发发 发表于 2025-3-27 12:26
经验上在4那个方向必须扩展2倍以上。实际严格的情况应该同样进行收敛性测试，只是代价太大了。

谢谢老师，也就是说起码X方向得扩一次，Y,Z可以不扩展吗？目前组里有超算，我担心的是vasp能不能算得动，单胞就有92个原子，扩展2倍就是184，理论上2倍可行吗

卡开发发

zhy996zhy 发表于 2025-3-27 13:11
谢谢老师，也就是说起码X方向得扩一次，Y,Z可以不扩展吗？目前组里有超算，我担心的是vasp能不能算得动， ...

X扩一次以上，YZ不扩展，这只是经验上这样说，我不得不说这样的做法没有什么严格的理论依据。如果实在很难算得动或许可以试试别的程序，即便对于LCAO程序在一些细节上的问题可能也并非设想那样好，只能说大体系的声子计算确实过于昂贵了。

zhy996zhy

卡开发发 发表于 2025-3-27 19:00
X扩一次以上，YZ不扩展，这只是经验上这样说，我不得不说这样的做法没有什么严格的理论依据。如果实在很 ...

好的非常感谢老师，我算一下试试

zhy996zhy

卡开发发 发表于 2025-3-27 19:00
X扩一次以上，YZ不扩展，这只是经验上这样说，我不得不说这样的做法没有什么严格的理论依据。如果实在很 ...

老师我试了x方向扩胞两倍，计算结果也收敛了，但是vasprun中没有出现二阶力常数矩阵，outcar也没有，这是为什么呢，用的DFPT方法
这是我的incar设置：# Basic param
ISTART=0
ICHARG=2
ISPIN=1
PREC = Accurate !precision , can set: Low | Medium | High | Normal | Single | Accurate

#Electronic Relaxation
ENCUT = 520 !Cutoff energy for the planewave basis set in eV
NELM = 80 !Maximum number of electronic SC (selfconsistency) steps which may be performed
NELMIN = 6 !Minimum number of electronic SCF steps.
NELMDL = -3
EDIFF = 1E-7 !The global break condition for the electronic SC-loop.
LREAL = False
LALGO=38
ADDGRID=True


# Ionic relaxation
EDIFFG = -1E-5
NSW = 1 !Maximum number of ionic steps.
IBRION = 8 !How the ions are updated and moved.2-GGA optimization method; -1-scf,band

ISMEAR = 0 !0-Gaussian smearing, -5-tetrahedron smearing
SIGMA = 0.01 !Width of smearing
ALGO = All !Electronic minimization method. Fast combines speed and robustness; VeryFast and Normal can also be used.

卡开发发

zhy996zhy 发表于 2025-3-27 22:54
老师我试了x方向扩胞两倍，计算结果也收敛了，但是vasprun中没有出现二阶力常数矩阵，outcar也没有，这是 ...

暂时不好说，你可以把输出文件传来看看。

zhy996zhy

老师您需要哪个输出文件，这是四个输出文件

zhy996zhy

卡开发发 发表于 2025-3-27 22:59
暂时不好说，你可以把输出文件传来看看。

麻烦老师了，非常感谢

卡开发发

zhy996zhy 发表于 2025-3-27 23:38
麻烦老师了，非常感谢

你的OUTCAR当中显示的INCAR部分：

INCAR:
   ISTART = 1
   ICHARG = 2
   ISPIN = 1
   PREC = Accurate
   ENCUT = 520
   NELM = 80
   NELMIN = 6
   NELMDL = -3
   EDIFF = 1E-7
   LREAL = False
   LALGO = 38
   ADDGRID = True
   EDIFFG = -1E-5
   NSW = 0
   IBRION = 8
   ISMEAR = 0
   SIGMA = 0.01
   ALGO = All
注意，这里的NSW是0，你可能需要找找原因。

zhy996zhy

卡开发发 发表于 2025-3-28 10:47
你的OUTCAR当中显示的INCAR部分：

INCAR:

谢谢卡老师，我ALGO用的是all，我觉得可能和这个有关，也就是说他没有启动微扰吗，昨晚我重新跑了一个，用ALGO等于Normal，在log中多输出了以下内容：Linear response reoptimize wavefunctions to high precision
DAV:   1    -0.731358150770E+03   -0.22605E-06   -0.44333E-09  4320   0.844E-05
DAV:   2    -0.731358150771E+03   -0.29831E-09   -0.30888E-09  4320   0.502E-05
DAV:   3    -0.731358150771E+03   -0.50204E-09   -0.16288E-09  4320   0.268E-05
Linear response DOF=          72
Linear response progress:
  Degree of freedom:   1/ 72
       N       E                     dE             d eps       ncg     rms          rms(c)
RMM:   1    -0.248471924828E-01   -0.24847E-01    0.19780E-02 50396   0.157E-01
RMM:   2    -0.230871519360E-01    0.17600E-02   -0.33716E-03 36088   0.451E-02    0.706E-02
RMM:   3    -0.233513375550E-01   -0.26419E-03   -0.79871E-04 41575   0.155E-02    0.385E-02
RMM:   4    -0.236379932416E-01   -0.28666E-03   -0.15534E-04 42126   0.717E-03    0.200E-02
RMM:   5    -0.238251768152E-01   -0.18718E-03   -0.64102E-05 40426   0.493E-03    0.501E-03
RMM:   6    -0.238101256490E-01    0.15051E-04   -0.35625E-05 53008   0.147E-03    0.306E-03
RMM:   7    -0.237959064699E-01    0.14219E-04   -0.21891E-05 52194   0.939E-04    0.621E-04
RMM:   8    -0.237979485303E-01   -0.20421E-05   -0.21052E-05 59351   0.562E-04    0.262E-04
RMM:   9    -0.237976896918E-01    0.25884E-06   -0.20747E-05 63408   0.507E-04    0.865E-05
RMM:  10    -0.237974339776E-01    0.25571E-06   -0.18351E-05 66205   0.492E-04    0.358E-05
RMM:  11    -0.237974000625E-01    0.33915E-07   -0.18584E-05 67839   0.485E-04    0.146E-05
RMM:  12    -0.237973528784E-01    0.47184E-07   -0.16917E-05 68205   0.486E-04    0.125E-05
first order change of Fermi-energy -6.075729177101863E-003
这是不意味着有了微扰
另外这是还没跑完的outcar文件