CP2K进行几何优化不收敛，想问问大家是什么原因，可以怎么修改呢

GHR1111

CP2K进行几何优化不收敛

Uus/pMeC6H4-/キ

这是金属钠负极和Na[N(SO2F)2]有机电解液组成的界面么？盒子在x和y方向的尺寸比原子实际存在的坐标范围明显偏大，留出的真空区显然是异常的。注意将packmol产生的初始结构给multiwfn生成CP2K做XYZ三维周期性计算的输入文件时，设定盒子尺寸有两种做法：如果设定packmol输出结构pdb文件，pdb里的盒子信息可以自动使用；如果设定packmol输出xyz文件，其中并不含有盒子信息，应使用-11 Enter the interface for geometry operations的26 Set cell information自行补充设定。

另外还有个问题，钠元素的赝势基组结合GPW计算一般需要很高的截断能（参考https://www.cp2k.org/faq:cutoff的方法自行判断）才能使结果准确，当前CUTOFF才400 Ry会导致能量和受力计算精度差，进而影响动力学行为（以及机器学习势的质量，如果分子动力学轨迹的后续用途是作为训练集的话）。

GHR1111

Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-4 21:31
这是金属钠负极和Na[N(SO2F)2]有机电解液组成的界面么？盒子在x和y方向的尺寸比原子实际存在的坐标范围明显 ...

谢谢老师的回复，还想请问下这种体系利用cp2k跑aimd，一般模型建多大比较合适呢

Uus/pMeC6H4-/キ

GHR1111 发表于 2025-3-5 11:58
谢谢老师的回复，还想请问下这种体系利用cp2k跑aimd，一般模型建多大比较合适呢

这取决于待研究的性质受盒子尺寸影响的程度了，如果单从消除周期性带来的虚假效应和仅对gamma点做计算来考虑，大盒子更好（更严格的做法是考察性质随尺寸的收敛情况）。但毕竟盒子太大了也算不动AIMD，那就结合文献研究例子和能调用的计算资源自行确定咯，我估计下限可能在十几二十埃这样。

不知道你实际想要研究什么，如果不关心化学反应而只考察物理的传递性质之类的，做经典力场的分子动力学可以用更大的盒子。

GHR1111

Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-5 12:57
这取决于待研究的性质受盒子尺寸影响的程度了，如果单从消除周期性带来的虚假效应和仅对gamma点做计算来 ...

老师好，我主要是想研究界面会发生的化学反应，按照您的意见我修改了盒子的大小并修改了Na合适的cutoff（已更新上述附件），现在已经跑了十四个小时但还没收敛。想请问一下1，做结构优化这个时长是否合理。2.是否还又不准确的地方导致无法收敛呢

Uus/pMeC6H4-/キ

GHR1111 发表于 2025-3-7 12:01
老师好，我主要是想研究界面会发生的化学反应，按照您的意见我修改了盒子的大小并修改了Na合适的cutoff（ ...

参考http://sobereva.com/665尝试解决。你的输出明显是开了IGNORE_CONVERGENCE_FAILURE硬算的结果，与你的输入文件不符（此设置默认关闭但输入里没写），有点不够诚实哦。

当前盒子z轴长度偏短使部分分子伸出盒子，而z方向的周期性意味着其与底部的金属钠层重叠，这样的结构冲突容易使SCF无法收敛，所以packmol产生的pdb文件应该用VMD等显示周期镜像仔细检查。另外，推荐适当调节金属钠层（如在xy方向4x4扩胞，或在z方向取比当前3层多一点的4层）使其包含的原子数量为偶数，这样就不必按自旋多重度为2开UKS计算此体系。

最后说两句，对于研究界面化学反应的目的，需要留心常规AIMD的短暂模拟时长内无法观察到现象的可能，或许需要增强采样的手段。再有，单纯的金属钠和电解液接触的体系无法完整描述实际的钠电池负极，那种情形需要恒电势AIMD的手段。当然这都是后话了，先把当前体系的常规AIMD跑出来再说。