关于计算镧系有机体系不收敛问题

mhliu

急求，老师请教一下，我目前想计算模拟镧系纳米颗粒(LnNP)-有机掺杂体系，想先优化体系的基态能量，先简单从有机COO-的形式与Ln3+相互作用开始，但是我不知道如何建立这个模型，是否需要动力学模拟界面，所以我先用高斯放个分子算，先关文件在附件中，问题：1. 这样算不收敛，如何让他收敛呢；2. 老师这个输入文件建立的合理吗？3. 因为是第一次做无机有机掺杂的工作，不是很有头绪，老师有什么计算流程上的建议呢?

Stardust0831

当前报错是因为SCF不收敛。见《解决SCF不收敛问题的方法》（http://sobereva.com/61）
计算镧系元素时，b3lyp-D3(BJ)表现不佳，考虑换成PBE0-D3(BJ)。见：《简谈量子化学计算中DFT泛函的选择》
（请注意，高斯中PBE0-D3(BJ)对应的关键词是PBE1PBE em=gd3bj）
可以讲讲当前用的是什么基组。如果基组比较大的话，可以用小基组先试试看能不能收敛。

tonganlhy

你如果用高斯的话应该考虑簇模型而不是用单个Ln3+开始。其实应该直接使用cp2k算比较合理。簇模型可能到最后吃力不讨好。

sobereva

d族、f族过渡金属团簇SCF普遍非常难收敛、收敛了也容易得到的是不稳定波函数，而且量子化学程序计算大块金属团簇耗时颇高。鉴于纳米颗粒尺寸很大、直接算整个颗粒没戏、从局部来看表面的曲率也不太大，这种体系用第一性原理程序当成一个表面吸附体系，以周期性模型来计算，是理想且高效得多的做法。