请教CP2K对含碳、氢、氧、铂体系进行AIMD时的输入文件和计算速度的问题

shadow625 · 发表于 Post on 2025-6-16 14:26:35

我在超算上对含碳、氢、氧、铂的200多个原子的体系进行AIMD时，使用了两个节点（每个节点32个核心），跑5000步共花费了6天多，请问这个速度正常吗？那该如何提高计算速度呢？
以下我附上了我的输入文件以及服务器配置，请问我的.inp文件设置有什么问题吗？
请各位老师帮忙看看，十分感谢！

编号：7185-32C-128G
处理器：1*7185 32C
内存：128GB DDR4
计算网络：200Gb IB
主频：2.5GHz

cp2k.slurm (398 Bytes, 下载次数 Times of downloads: 0)

3G40.inp (17.01 KB, 下载次数 Times of downloads: 6)

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-6-16 14:40:47

这个两层石墨碳负载18原子铂团簇的模型是从哪来的，有没有经过几何优化？周围摆的四个H3O（水合氢离子）、三个H2O、两个O原子（氧双负离子）是希望说明什么过程？分子动力学轨迹中每一步SCF收敛耗时多少、轨迹里结构变化如何（如果不清楚怎么判断可打包压缩上传为附加）？

shadow625 · 发表于 Post on 2025-6-16 14:58:10

这里作为补充，附上了我的结果文件和轨迹文件。

out.zip (4.38 MB, 下载次数 Times of downloads: 4)

shadow625 · 发表于 Post on 2025-6-16 15:03:27

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-6-16 14:40
这个两层石墨碳负载18原子铂团簇的模型是从哪来的，有没有经过几何优化？周围摆的四个H3O（水合氢离子）、 ...

您好，感谢回复！
这个初始模型是我自己建立的，但石墨碳和铂团簇的.cif文件是我从数据库下载的。整个模型在进行AIMD之前已经进行过几何优化了。我是想通过这个模拟观察ORR反应中两分子水的生成过程，不知是否合适？
结果文件我已经另外附上。

Uus/pMeC6H4-/キ · 发表于 Post on 2025-6-16 16:23:00

本帖最后由 Uus/pMeC6H4-/キ于 2025-6-16 16:28 编辑

shadow625 发表于 2025-6-16 15:03
您好，感谢回复！
这个初始模型是我自己建立的，但石墨碳和铂团簇的.cif文件是我从数据库下载的。整个模 ...

电化学实验能在水溶液中铂电极上观察到氧还原反应，并不意味着理论计算上随便搭个模型跑普通AIMD就能看到对应现象，这里问题巨多……

(1)单是石墨搭载铂的电极本身就未必是这种微观结构，至少得考虑不同吸附位点、晶面取向等等建模优化比较，再严谨些可能要用ABCluster或DockOnSurf等软件做负载构型搜索，并注意负载率/覆盖度与盒子尺寸。鉴于石墨和铂都是导体，十几埃出头的盒子尺寸并未大到只考虑gamma点就够，计算时仍应设置足够的k点。
(2)水溶液与电极接触的界面不是寥寥几个水分子/水合氢离子能表现的，应该用很多显式的水分子形成水层铺在表面来表现；氧气溶解度、水合氢离子与阴离子的浓度也得考虑，水层密度亦需在动力学模拟中平衡。
(3)虽然当前用了smearing能部分解决或者说掩盖这一点，但体系净自旋多重度及原子磁矩设置必须十分谨慎：O2分子虽有偶数个电子但基态是三重态，氧还原涉及的各种自由基和吸附态物种还不好说；当前金属铂还好点，换成第一过渡系有磁性的铁钴镍单质及化合物那更是复杂。
(4)即使建模恰当、计算参数合理，AIMD每一步都能顺利SCF收敛，在有限计算资源下AIMD能模拟的微观时间尺度也不会很长，几十几百ps可能都到头了；然而宏观的电化学实验里反应速率未必很快，如果比如需要ms、s乃至更长的时间才能观察到现象，那自然没法指望在AIMD很短的模拟轨迹里看到对应变化。这不是一味延长AIMD模拟时间能解决的，需要比DFT速度更快的计算方法结合增强采样来处理。
(5)最严重的问题在于，铂电极表面发生O2 + 4e- + 4H3O+ = 6H2O反应时，电子并不是数量守恒的而是在电位/外电压作用下通过外电路相应增减，实际是电化学势守恒；并且电极表面附近溶液里有电场，并非场强均匀且方向大小已知的简单情形。电位和电场的影响差别明显，在http://bbs.keinsci.com/thread-50714-1-1.html有讨论。研究这些需要用巨正则系综DFT的恒电势AIMD，有没有基于CP2K的实现我就不清楚了。

完整考虑所有这些因素确实理论高深、操作麻烦，说是前沿攻坚研究也不为过；如果是刚入门DFT跑AIMD计算的，还是换一换目标吧。

shadow625 · 发表于 Post on 2025-6-16 16:47:05

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2025-6-16 16:23
电化学实验能在水溶液中铂电极上观察到氧还原反应，并不意味着理论计算上随便搭个模型跑普通AIMD就能看到 ...

谢谢老师解惑，十分感谢！

xiaowei2022 · 发表于 Post on 2025-6-16 17:02:04

shadow625 发表于 2025-6-16 16:47
谢谢老师解惑，十分感谢！

可以使用Metadynamics或blue moon等增强采样方法，要选取合适的CV

shadow625 · 发表于 Post on 2025-6-16 19:40:22

xiaowei2022 发表于 2025-6-16 17:02
可以使用Metadynamics或blue moon等增强采样方法，要选取合适的CV

感谢老师的回复！我去学习一下。

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