NiOOH结构优化时SCF不收敛，如何恰当设置自旋和磁矩？

KazusaT

各位老师好，最近想要计算羟基氧化镍NiOOH材料在溶液中的表面行为，考虑先优化一下体相结构，然后用优化后的体相结构构建NiOOH-H2O表面，但优化体相结构时遇到一些问题：
检索了一些文献和论坛中各位老师的讨论，因为想要计算的NiOOH是没有磁性的，所以其spin可能是一层正一层负，最后是反铁磁的，于是构建了输入文件设置为+2/-2交替，并且打开了RELAX_MULTIPLICITY=0.001想确认是否能收敛到自旋多重度为1。优化时设置了维持角度不变并打开了对称性，但SCF一直无法收敛，并且算到某一步之后CPU占用很高，后台也能看到cp2k的进程但输出文件却不再增加（这个可能是系统的问题）。文件如下，主要想问一下这里输入文件设置有什么问题吗？

ultramanm87

你确定这种层状结构真的能反铁磁？

KazusaT

ultramanm87 发表于 2025-11-3 23:55
你确定这种层状结构真的能反铁磁？

一个是有一篇文献做了一些计算，说反铁磁结构能量低J. Phys. Chem. C 2015, 119, 24315−24322 DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b08481
另一个是参考了论坛里的一些帖子
使用cp2k进行Ni(OH)2结构优化过程中SCF/几何优化无法收敛的问题
使用cp2k优化NiO的问题

ultramanm87

KazusaT 发表于 2025-11-4 00:03
一个是有一篇文献做了一些计算，说反铁磁结构能量低J. Phys. Chem. C 2015, 119, 24315−24322 DOI: ...

文章里的反铁磁的质子是交错排列的，你列出的两个帖子化学组分都不一样，有什么好参考的。你先确定结构完全一样

KazusaT

ultramanm87 发表于 2025-11-4 00:21
文章里的反铁磁的质子是交错排列的，你列出的两个帖子化学组分都不一样，有什么好参考的。你先确定结构完 ...

好的，我的想法是都属于Ni氧化物的体系，可能有一定的参考价值。