求助HF与二氧化硅反应的过渡态收敛问题

xinxin19 · 发表于 Post on 2026-2-11 15:46:04

各位老师好，我在计算HF与二氧化硅反应的过渡态，相关的关键词为# opt=(calcfc,ts,noeigen,GDIIS) freq b3lyp/6-31g(d) em=gd3bj scrf=(smd,solvent=Water)，计算后出现了l9999的错误（结构无震荡，达到最大步数后停止），参考了一些帖子的方法添加了GDIIS与隐式溶剂模型还是会出现同样的错误；且优化后出现了F原子替代-OH的结果，这相当于出现了反应产物，而不是过渡态的结构（如上传的图片所示）；所以想请问各位老师，我应该怎样继续操作能得到过渡态结构呀，并且我已经调了很多次初始结构，还是没能收敛，还请各位有经验的老师指导一下哦

UW_0728. · 发表于 Post on 2026-2-11 18:20:05

本帖最后由 UW_0728. 于 2026-2-11 18:50 编辑

如果调整初猜很多次还是不行的话，可以尝试先优化反应物或者产物，然后低级别下（比如GFN2-xTB）做个柔性扫描，看看势能面是怎样一个情况
或者直接GFN2-xTB先尝试优化一下过渡态，若收敛且虚频符合预期，拿来当DFT下优化的初猜继续跑

可以把Si-O键长再稍微拉远点、Si-F键长拉近点。试初猜本身就是个麻烦活

P.S. 我帮你跑了下，其实结合xTB预优化可以跑出来，你可以看看（预优化用的社长的gau_xtb，两个二进制文件占空间就没往里放）

58222.7z (728.33 KB, 下载次数 Times of downloads: 2)

xinxin19 · 发表于 Post on 2026-2-11 22:32:36

UW_0728. 发表于 2026-2-11 18:20
如果调整初猜很多次还是不行的话，可以尝试先优化反应物或者产物，然后低级别下（比如GFN2-xTB）做个柔性扫 ...

哇，十分感谢！学习到了！虽然现在没有服务器可以用社长的gau_xtb跑，但是跑下一个反应式的时候我会尝试把键长再做调整，再次感谢！

UW_0728. · 发表于 Post on 2026-2-12 11:56:41

xinxin19 发表于 2026-2-11 22:32
哇，十分感谢！学习到了！虽然现在没有服务器可以用社长的gau_xtb跑，但是跑下一个反应式的时候我会尝试 ...

GFN-xTB方法特别便宜，自己个人计算机跑完全没问题。你这体系也很小，原子数不多，个人电脑其实也跑得动（只要配置不是好几年前太过时的）

xinxin19 · 发表于 Post on 2026-2-12 15:39:59

UW_0728. 发表于 2026-2-12 11:56
GFN-xTB方法特别便宜，自己个人计算机跑完全没问题。你这体系也很小，原子数不多，个人电脑其实也跑得动 ...

嗯嗯，我看了社长的帖子，是不是可以在自己windows系统的电脑上安一个linux系统，然后下载高斯与xtb，利用社长开发的接口进行过渡态搜索呀

UW_0728. · 发表于 Post on 2026-2-12 21:20:44

xinxin19 发表于 2026-2-12 15:39
嗯嗯，我看了社长的帖子，是不是可以在自己windows系统的电脑上安一个linux系统，然后下载高斯与xtb，利 ...

是，可以通过VMware虚拟机实现这一点。

xinxin19 · 发表于 Post on 2026-2-13 16:33:10

UW_0728. 发表于 2026-2-12 21:20
是，可以通过VMware虚拟机实现这一点。

大佬，您好，我现在又做了一个HF与氮化硅反应的过渡态搜索计算，我按照您的建议使用gau_xtb进行了过渡态的搜索（搜索之前优化了氮化硅的结构），计算完opt再用命令计算freq后，发现虽然有一个虚频，但方向不是反应的方向；接着我又进行了柔性扫描，固定了H、F、和与F链接的Si原子，通过调节-NH2与Si的键长进行扫描，但是扫描以后得到的结构会报错，我觉着可能是我扫描的不太对，可能是固定的原子不行；所以能不能根据您的经验给我一点建议呀，我把TS优化的输入文件、频率计算文件以及柔性扫描文件上传，十分感谢！！

KazusaT · 发表于 Post on 2026-2-13 17:58:59

本帖最后由 KazusaT 于 2026-2-13 18:02 编辑

xinxin19 发表于 2026-2-13 16:33
大佬，您好，我现在又做了一个HF与氮化硅反应的过渡态搜索计算，我按照您的建议使用gau_xtb进行了过渡态 ...

我不知道你算这个想说明什么，但这个簇模型取的不太好，包括SiO2那个也是。用H饱和Si很奇怪，如果端基是O或氮可以用H饱和，端基是Si的情况下感觉用H饱和不合适。
而且你应该根据暴露的晶面来恰当构建簇模型，而非拿一个Si-O四面体来做

xinxin19 · 发表于 Post on 2026-2-13 18:10:30

KazusaT 发表于 2026-2-13 17:58
我不知道你算这个想说明什么，但这个簇模型取的不太好，包括SiO2那个也是。用H饱和Si很奇怪，如果端基是O ...

您的意思是说用-OH或者-NH2代替-H连接Si更合理么，这个不合理的结构可能导致了我现在过渡态寻找困难么

KazusaT · 发表于 Post on 2026-2-13 19:57:24

xinxin19 发表于 2026-2-13 18:10
您的意思是说用-OH或者-NH2代替-H连接Si更合理么，这个不合理的结构可能导致了我现在过渡态寻找困难么

第一点是的
第二点，我不确定对你搜索过渡态有何影响，我主要是觉得模型选取不恰当的话得到的结果也没有很强的实际意义

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