请教 CP2K 计算 CuO(111) 吸附时 DFT+U 的设置问题

小鳟鱼

各位老师，大家好！

我最近在使用 CP2K 计算 CuO(111) 周期性表面吸附体系，想请教一下：对于这类体系，是否通常需要对 Cu 的 3d 轨道加入 DFT+U 修正？如果需要，U 值应如何确定？

在尝试过程中，我分别测试了以下 PLUS_U_METHOD：

• MULLIKEN_CHARGES
• LOWDIN
• MULLIKEN
  

并对每种方法都测试了：

• U = 4 eV
• U = 5 eV
• U = 6 eV
  

但上述设置下计算均未正常收敛，报错为：

*******************************************************************************
*   ___                                                                       *
*  /   \                                                                      *
* [ABORT]                                                                     *
*  \___/     SCF run NOT converged. To continue the calculation regardless,   *
*    |             please set the keyword IGNORE_CONVERGENCE_FAILURE.         *
*  O/|                                                                        *
* /| |                                                                        *
* / \                                                            qs_scf.F:605 *
*******************************************************************************

并伴随以下警告：

*** WARNING in dft_plus_u.F:2021 :: DFT+U energy contibution is negative ***
*** possibly due to unphysical Mulliken charges!                         ***

*** WARNING in fm/cp_fm_elpa.F:522 :: Setting real_kernel for ELPA failed ***

因此想请教各位老师：

• 对于研究CuO(111) 的吸附，是否需要对 Cu 加 U；
• 若需要加 U，U 值通常如何确定；
• 上述报错更可能与 U 的设置 有关，还是与 SCF 参数、自旋极化/磁性初猜 等因素有关。
  

yxdd98

对U的测试应该建立在块体结构上，通过带隙和晶格常数等的实验测量或者杂化泛函计算值来确定；对于表面体系，我看过一些文章甚至认为+U不影响表面计算，因此直接关闭U了，但我个人是习惯在表面计算里沿用体相优化的U值。

UW_0728.

1. 一般不用+U，不过担心的话可以自己测一下。
2. 测试办法如2L所言。
3. SCF未收敛按照卢老师写的博文http://bbs.keinsci.com/thread-37196-1-1.html里的尝试解决就行。WARNING in dft_plus_u.F:2021这句通常说明Ueff值取得不合理（偏大）。也可能与DFT+U本身的行为有关；Loewdin方法不会出现这个警告。

小鳟鱼

yxdd98 发表于 2026-3-22 23:42
对U的测试应该建立在块体结构上，通过带隙和晶格常数等的实验测量或者杂化泛函计算值来确定；对于表面体系 ...

谢谢🙏

小鳟鱼

UW_0728. 发表于 2026-3-23 00:04
1. 一般不用+U，不过担心的话可以自己测一下。
2. 测试办法如2L所言。
3. SCF未收敛按照卢老师写的博文ht ...

好的 谢谢

swjfly

对于U值的测试可以在vasp手册上有关NiO的例子通过线性响应计算来确定U值，可以进行参考。

swjfly

可以参考vasp手册里有关NiO的例子，通过线性响应计算来确定U值