CP2K优化氧化石墨烯结构不收敛

downpuor

各位老师我的结构是一个近800原子的氧化石墨烯，该结构根据插件随机生成，并且C/O比为2.5。相对此结构进行结构优化来拟合电荷，先是在使用PBE-DZVP-MOLOPT-SR-GTH水平下计算，同时利用Multiwfn将居中结构，通过Gamma点计算，开启色散矫正。只是进行优化结构而非变胞优化，并分别选择开启OT，但结果难以收敛，后面也根据帖子进行了尝试但是仍然收敛困难。而后想在XTB下进行预优化，同样结果都难以实现SCF收敛。是否是我上述所提到的参数就已经设置不对，其实我的晶胞尺寸不够大，还是需要扩胞以及设置k点？或者是我的结构不对，例如原子接触过近，因为在优化的过程中我发现有水分子的生成。或者是周期性结构的边界处理不合适？我的结构和xtb下的设置如附件。 opt-1.inp (45.44 KB, 下载次数 Times of downloads: 5)

2026-7-13 23:12 上传 Uploaded

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sobereva

输入文件载入Multiwfn进子功能0一看马上就发现硬伤，盒子尺寸根本不对，体系相当于都不是二维周期性的

downpuor

老师修改了模型之后又重新计算了一遍。我先用xtb优化的能满足四个YES的文件进行PBE-DZVP-MOLOPT-SR-GTH下优化,收敛但是不能满足四个YES一是通过把WANTED_PROJ_GRADIENT,WANTED_REL_F_ERROR  (opt-1.inp,opt-1.out)，精度提高但是结果仍然是有一个NO。二是把LBFGS改成BFGS (opt-2.inp,opt-2.out)，但是结果不收敛。我想问之前收敛的结果精度合理吗，是否还是需要继续通过收敛方法在BFGS下进行优化？我目的是想在结构优化后计算REPEAT原子电荷。