使用cp2k计算小分子在MOF上的结合能应该用什么基组泛函?

Alset · 发表于 Post on 2023-9-12 21:22:15

老师们好，目前我想用cp2k对水分子在MOF（含Zr、C、H、O元素）上的结合能进行计算。

我首先使用PBE/DZVP-MOLOPT-SR-GTH结合dftd3对几何结构进行优化(真空下优化)，几何优化顺利结束后使用相同设置对能量进行了计算(计算能量时都使用了SCCS溶剂)，分别计算了E(MOF)、E(MOF+水)、E(水), 但是由这几个数据做差得到的结合能高达2000kJ/mol，显然过大，而且与他人的结果(~10kcal/mol)相差甚远。因此想请教各位老师，在cp2k中，这样的计算用什么级别的泛函基组是比较合适的?

谢谢！

sobereva · 发表于 Post on 2023-9-12 21:27:33

当前计算级别没问题，检查其它因素，诸如SCF收敛、溶剂模型设置等。算单点用>=TZVP-MOLOPT-GTH明显更好
并且用SCCS之前先计算一下真空下的结合能，从数量级上判断合理性

Alset · 发表于 Post on 2023-9-12 22:35:11

sobereva 发表于 2023-9-12 21:27
当前计算级别没问题，检查其它因素，诸如SCF收敛、溶剂模型设置等。算单点用>=TZVP-MOLOPT-GTH明显更好
并 ...

明白了，感谢老师指点!

Alset · 发表于 Post on 2023-9-16 10:50:02

本帖最后由 Alset 于 2023-9-18 10:16 编辑

sobereva 发表于 2023-9-12 21:27
当前计算级别没问题，检查其它因素，诸如SCF收敛、溶剂模型设置等。算单点用>=TZVP-MOLOPT-GTH明显更好
并 ...

老师您好，我在真空下计算了mof和单个水分子的能量，发现这些能量甚至低于在溶剂环境下计算的结果，且溶环境下单点输出极化能为正。同时，真空下的吸附能在-10kcal/mol左右，为合理数量级。因此先前计算很可能是SCCS出了问题，但是我先前在计算NMR时采用了相同的设置(来自multiwfn默认)，得到了与实验吻合的NMR结果，因此想请教您在设置上有什么需要注意和修改的地方?

我将输入输出文件贴在下方，烦请您有时间时查看，谢谢！

sobereva · 发表于 Post on 2023-9-18 09:02:19

Alset 发表于 2023-9-16 10:50
老师您好，我在真空下计算了mof和单个水分子的能量，发现这些能量甚至低于在溶剂环境下计算的结果，且溶 ...

mof-ene.out没看到极化能为正
SCCS| Polarisation energy [Hartree] -0.11389542964344
SCCS| [kcal/mol] -71.470

Alset · 发表于 Post on 2023-9-18 10:16:55

sobereva 发表于 2023-9-18 09:02
mof-ene.out没看到极化能为正
SCCS| Polarisation energy [Hartree] -0.113 ...

很抱歉

，我上传错了文件，现在已经更新了出现正极化能的输出文件

sobereva · 发表于 Post on 2023-9-18 10:24:55

Alset 发表于 2023-9-18 10:16
很抱歉，我上传错了文件，现在已经更新了出现正极化能的输出文件

尝试其它基组
此体系没必要开smearing

Alset · 发表于 Post on 2023-9-18 13:04:09

sobereva 发表于 2023-9-18 10:24
尝试其它基组
此体系没必要开smearing

好的，感谢老师的指点

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