使用Dmol3计算ORR电催化反应自由能变时出现负值如何操作

zyj19831206

电催化剂模型是氮掺杂石墨烯为基底的Fe@Co3O4，因为本身时间很紧所以选择了Dmol3
以下我的是操作步骤，希望大神帮忙指正：
1.使用Dmol3对初始进行几何优化并计算分子能量
2.在优化好的模型上选择位点，依次连接OOH,O,OH,O2（均为在前一步反应优化完成后对模型进行修改，再进行下一步优化）
3.找到outmol文件中最后的total energy，作为分子能量
4.建模H2,H2O（放入盒子里），使用dmol3进行能量计算
5.按照方程式计算每步反应的能量变化

算出来的结果中第一步算出来的能量变化总是负值，和标准值差的也有点大，不知道问题出在哪里。
以下是几何优化过程的一些数据和计算结果，求大神帮忙指点一下



@卡开发发 请大神帮忙看看

卡开发发

1、一般还是建议开放自旋多重度（auto），然后use formal spin，初猜自旋在modify-electronic configuration设置。
2、preconditioner我测试下来效果不是很好，建议先别用，smearing也过大了，可能算不到可靠的结果。
3、分子没必要放到盒子去算。
4、文献结果我不确定是用的自由能还是能量。

huangbing-

想请问一下您后面发现是什么问题了吗？