求助：cp2k优化Fe110晶面SCF和优化不收敛

zx4562430

各位老师，想请教个问题，谢谢。最近根据社长大大的博文，练习将cp2k应用于自己实际体系中，但优化这个Fe110晶面时，总是scf不收敛，结构优化优化1-2天都距离收敛限很遥远。
该系统底层设了5个原子层，扩了3*3*1的超胞，真空层15埃，固定了底层两层原子。
优化时cp2k输入文件用multiwfn生成，cutoff为400 eV，泛函为PBE，基组为DZVP-MOLOPT-SR-GTH，周期性设为XY，考虑到计算精度与速率平衡只采用了3*3*1的k点，并采用Fermi-Dirac smearing方式考虑导体电子，其他SCF和优化收敛限为multiwfn默认设置，比如标准对角化算法等等，尝试了CG，BFGS，LBFGS三种优化方法，都是类似的结果，scf不收敛，结构优化距离收敛很远。（out文件较大上传不了）


想请问下各位老师，对于这种scf不收敛有什么建议呢？感觉得先解决scf不收敛问题，再来考虑结构优化不收敛
我想到的是：
1、目前正在尝试把cutoff提升至520，一定程度降低结构优化和scf收敛限。
2、是否需要更换成高HF成分泛函计算优化作为初猜？或者更换成PBEsol等泛函？但一般这种表面催化体系似乎都是用PBE泛函。
3、这种时候提升一定电子步最大步数应该不属于菜鸟做法把？虽然对于此例，128轮scf计算仍然离scf收敛限比较远，可能不会起到根本性改善
4、类似于量化计算一样，提升积分格点精度？
谢谢各位老师

bblovelp

铁是磁性体系，设置下  MULTIPLICITY MAGNETIZATION

zx4562430

bblovelp 发表于 2021-12-6 23:29
铁是磁性体系，设置下  MULTIPLICITY MAGNETIZATION

好的谢谢老师，再问您一下，那个我看了multiwfn设置磁性选项，可以针对某些原子或者全部原子设置磁性，那对于这种铁晶面体系，哪些原子具有磁性呢？初始磁矩设置应该怎么判断呢？谢谢您

丁越

zx4562430 发表于 2021-12-7 09:40
好的谢谢老师，再问您一下，那个我看了multiwfn设置磁性选项，可以针对某些原子或者全部原子设置磁性，那 ...

首先没必要用超晶胞优化，用原胞设置k点就行。
下面是sob老师在论坛里回复的例子，参考着设置：

zx4562430

丁越 发表于 2021-12-7 11:07
首先没必要用超晶胞优化，用原胞设置k点就行。
下面是sob老师在论坛里回复的例子，参考着设置：

您好，我这个是基于fe优化好的晶体切的110晶面，准备在真空层放吸附小分子。我看了您的inp文件，是铁金属的原胞，MAGNETIZATION设为3， MULTIPLICITY设为7，但对于我这个吸附表面模型，共有45个铁原子，如果将全部铁原子MAGNETIZATION设为3， MULTIPLICITY会变为100多，不合理。所以我在想应该将部分铁原子的MAGNETIZATION进行设置，但是目前不知道该设多少，应该设哪些铁原子的磁矩。谢谢

丁越

zx4562430 发表于 2021-12-7 16:51
您好，我这个是基于fe优化好的晶体切的110晶面，准备在真空层放吸附小分子。我看了您的inp文件，是铁金属 ...

首先你看看这个关于表面吸附模型搭建流程的帖子中卡开发发老师的解答（http://bbs.keinsci.com/thread-1447-1-1.html），注意一点是切面优化表面的时候要固定下体相的原子，一般是两层就可以了。另外这里的磁矩不是对单个原子的设定，是整体的设定。看看这个帖子以及下面的ppt有助于你理解。（http://bbs.keinsci.com/thread-22642-1-1.html）

zx4562430

丁越 发表于 2021-12-8 09:04
首先你看看这个关于表面吸附模型搭建流程的帖子中卡开发发老师的解答（http://bbs.keinsci.com/thread-14 ...

好的。底下两层原子我固定了，我看看您发的关于磁矩的设定，非常谢谢您

zx4562430

丁越 发表于 2021-12-8 09:04
首先你看看这个关于表面吸附模型搭建流程的帖子中卡开发发老师的解答（http://bbs.keinsci.com/thread-14 ...

您好，请教您下，根据您分享的pdf和multiwfn实际磁矩设置操作，我的理解是磁矩设置应该是针对每个原子的吧，不知道对不？
multiwfn设置cp2k任务磁矩操作时，我将上下表面原子磁矩设为3，中间3层原子设为体相铁原子，磁矩设为2，自旋多重度变成了100多，这样合理不？谢谢

丁越

zx4562430 发表于 2021-12-8 17:46
您好，请教您下，根据您分享的pdf和multiwfn实际磁矩设置操作，我的理解是磁矩设置应该是针对每个原子的 ...

你看看sob老师的解答http://bbs.keinsci.com/thread-22642-1-1.html，说的很详细了。这里的磁矩不是每个原子给它设一个，这样的话体相和表面相的磁矩必然不同，如此一来太复杂了就没办法算了，我们这里只是设置原子磁矩的初猜值。另外输入文件不都给你了么？你把KIND部分Fe的磁矩设置为3，迭代过程中每个原子的磁矩会慢慢趋于合理。

zx4562430

丁越 发表于 2021-12-8 18:38
你看看sob老师的解答http://bbs.keinsci.com/thread-22642-1-1.html，说的很详细了。这里的磁矩不是每个 ...

好的谢谢您

莫雨萱

zx4562430 发表于 2021-12-8 17:46
您好，请教您下，根据您分享的pdf和multiwfn实际磁矩设置操作，我的理解是磁矩设置应该是针对每个原子的 ...

楼主您好，请问对于Fe表面体系，多重度的设置您是如何理解的呀？多重度设置问题解决了吗？

丁越

莫雨萱 发表于 2022-4-14 18:47
楼主您好，请问对于Fe表面体系，多重度的设置您是如何理解的呀？多重度设置问题解决了吗？

添加SMEAR后默认不会保持alpha和beta电子数差值，自旋多重度值可以设置比较随意。或者你直接设RELAX_MULTIPLICITY 0.001使其自发的弛豫自旋多重度

zx4562430

莫雨萱 发表于 2022-4-14 18:47
楼主您好，请问对于Fe表面体系，多重度的设置您是如何理解的呀？多重度设置问题解决了吗？

利用multiwfn构建cp2k输入文件时，利用其中6 Toggle smearing electron occupation, current: Yes，开启smearing电子布居选项，这样默认不会保持alpha和beta电子数差值，因此设置自旋多重度已经没有意义了，设不设都一样。重新进行计算试试。

莫雨萱

zx4562430 发表于 2022-4-15 16:42
利用multiwfn构建cp2k输入文件时，利用其中6 Toggle smearing electron occupation, current: Yes，开启s ...

谢谢您的回答，非常感谢！

莫雨萱

丁越 发表于 2022-4-14 23:14
添加SMEAR后默认不会保持alpha和beta电子数差值，自旋多重度值可以设置比较随意。或者你直接设RELAX_MULT ...

谢谢老师的回答！