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[CP2K] 优化In2O3 (111)表面SCF不收敛

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各位老师好:
  我想计算In2O3 (111) 表面吸附,因此想先优化一下(111)表面的结构,我暴露出了表面一层氧原子,放开了最上面这层氧原子进行弛豫,其他原子固定(如图)。
  尝试计算发现SCF不收敛,参照sob老师的帖子进行修改(CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法 - 思想家公社的门口:量子化学·分子模拟·二次元 (sobereva.com)),尝试了:
1.将表面氧原子看作负电荷,设置电荷数;
2.用氢原子饱和表面的氧;
3.设置&BS中的alpha beta使体系初猜为离子;
4.更换泛函;
5.增加 CUTOFF;
6.In使用赝势和加U。
以上尝试仍然不能收敛,所以想请教各位老师对于这个体系我该做哪些修改可以解决SCF不收敛的问题呢。
初始文件如下

202310290247533092..png (212.42 KB, 下载次数 Times of downloads: 4)

图1. In2O3 (111) 表面结构

图1. In2O3 (111) 表面结构

ito111.inp

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发表于 Post on 2023-10-29 09:20:54 | 只看该作者 Only view this author
说几点问题:
1. 注意表面端暴露原子问题:假如你用的是那个立方相的In2O3,建立(111)面时,上下表面都能够切成O端暴露。
2. 体相原子固定数目太多,只放开表面一层氧原子优化不合理。
3. 切勿乱尝试一些方法促进收敛,比如给氧加电荷,明明体系就是中性的;给氧饱和H意义不明确,假如是水相吸附,表面饱和H还有理有据;In2O3是无磁性的材料,不要莫名其妙的设置初猜磁矩,搞明白各个关键词是干啥的;加U本来就更加导致体系难收敛,合理的做法应当先尝试不加U产生收敛波函数,再提供给加U作为初猜。
4. 给出的输入文件为何用xTB?先不谈xTB做优化能不能收敛,就算能算了这种数据只要被审稿人看到必定打回去。
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2023-10-29 11:09:00 | 只看该作者 Only view this author
丁越 发表于 2023-10-29 09:20
说几点问题:
1. 注意表面端暴露原子问题:假如你用的是那个立方相的In2O3,建立(111)面时,上下表面都 ...

感谢老师回复,因为实在不收敛就都试了试,2里面您说的我都了解,只是当活马医了。xTB是我试了不同的方法看能不能收敛一个作为初猜,还有就是速度比较快,想快速看一下能不能收敛,用其他泛函也都不行。
对于体相固定,我放开表面三层合适吗。再有就是切开表面整体仍然是电中性吗,表面悬挂的氧不应该带负电荷吗,希望老师不吝赐教。
最后对于这个体系的计算,输入文件对于泛函,基组等设置您有推荐的设置吗?谢谢!

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发表于 Post on 2023-10-29 11:45:11 | 只看该作者 Only view this author
qinsc 发表于 2023-10-29 11:09
感谢老师回复,因为实在不收敛就都试了试,2里面您说的我都了解,只是当活马医了。xTB是我试了不同的方法 ...

xTB是半经验方法,显然不能给DFT当初猜用。
完全不做固定优化都可以,固定原子原本是为了维持体相的原子坐标,可是你看即便固定了底层原子由于PBC其感受到的还是真空层,所以这并不是一个绝对要遵循的准则。
是电中性。整个体系属于电中性和O原子带负电荷并不矛盾,金属In必然是带正电荷的,所以整体是电荷平衡属于中性。另外那个电荷设置的关键词是对整个体系设置多少电荷,并不是对单个原子设置多少电荷。
cp2k算有些体系SCF收敛是存在问题的,我一般就换QE算了。
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2023-10-29 12:05:17 | 只看该作者 Only view this author
丁越 发表于 2023-10-29 11:45
xTB是半经验方法,显然不能给DFT当初猜用。
完全不做固定优化都可以,固定原子原本是为了维持体相的原子 ...

学习到了,我再按您说的做调试,谢谢老师解答!

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