dmol3算三氧化二砷在Fe2O3表面的吸附氧化的过渡态时的报错问题

chenyanli

各位老师好，我现在用dmol3进行三氧化二砷在Fe2O3表面的吸附氧化的过渡态搜索，是按下列步骤进行的：

一：找出三氧化二砷在Fe2O3表面最稳定的吸附构型作为反应的初始态IM1；找出五氧化二砷在Fe2O3表面最稳定的吸附构型作为反应的最终态FS。

二：通过初始态结构构型和最终态的构型大体找一个中间体,并对其进行结构优化得IM2。

三：用IM1作为反应物，IM2作为产物，用LST/QST进行过渡态搜索并进行频率计算。但是在计算的时候老报错，下面是outmol文件中的警告和报错。

#Warning: no global confinement specs in BASFILE

Warning: Input k points are used for computing vibrational frequencies

They must contain full non-symmetrized set for vibrations, no check is applied

Warning: kpoints file must contain full - non-symmetrized set for vibrations, no check is applied

Thermal smearing overrode tetrahedra Bloechl correction

Warning: Hessian file is not present for requested vibrational restart.

Warning: Existing Hessian file deleted.

Warning: at least C1 SYM file should be there for optgeom

Message: DMol3 job failed

Error: DMol3 exiting

Signal Caught:            2

Peak memory usage: 1063720 kB on current thread

... Calling mpi_abort ...

Errors from parallel task 2:

Peak memory usage: 1090420 kB on current thread

... Calling mpi_abort ...

Errors from parallel task 3:

Peak memory usage: 1090044 kB on current thread

... Calling mpi_abort ...

下图是计算的xcd文件。请问各位老师有没有解决方法啊

wzkchem5

是说搜过渡态的时候就报错了吗？
试试直接从当前的最优过渡态结构出发，精修过渡态。

浪啊我是

其实我觉得你的报错截图截得不够完整，如果可以的话最好把outmol文件发上来看看。

泡泡媛

虽然不懂过渡态，但我感觉你要想让大佬们帮助解决问题，最好是把完整的参数截图还有完整的outmol文件发上来

chenyanli

wzkchem5 发表于 2020-11-27 14:11
是说搜过渡态的时候就报错了吗？
试试直接从当前的最优过渡态结构出发，精修过渡态。

嗯嗯，搜索过渡态的时候就报错了。老师您的意思是不是就是用目前的TS.xsd文件再进行过渡态的精修啊

卡开发发

chenyanli 发表于 2020-11-28 21:40
嗯嗯，搜索过渡态的时候就报错了。老师您的意思是不是就是用目前的TS.xsd文件再进行过渡态的精修啊

从这么多个CG path来看，大概率是路径猜测可能不太好或者LST/QST过程的收敛标准过高，导致搜索次数达到最大次数而出错的。一方面尽可能把反应路径猜测合理一些，一方面也不要指望通过LST/QST直接一次性就能找到个可靠的过渡态。在反应物产物合理的基础上可以以TS Search粗略提供一个过渡态，再通过TS Opt精修，这样会更合适。

chenyanli

卡开发发 发表于 2020-11-28 22:34
从这么多个CG path来看，大概率是路径猜测可能不太好或者LST/QST过程的收敛标准过高，导致搜索次数达到最 ...

嗯嗯好哒。老师在过渡态搜索时xtd文件中animation options里的end frame数值大小会有影响吗

卡开发发

chenyanli 发表于 2020-12-1 09:51
嗯嗯好哒。老师在过渡态搜索时xtd文件中animation options里的end frame数值大小会有影响吗

会有影响。

chenyanli

卡开发发 发表于 2020-11-28 22:34
从这么多个CG path来看，大概率是路径猜测可能不太好或者LST/QST过程的收敛标准过高，导致搜索次数达到最 ...

好哒老师，我试一下

hopedream

请问您描述的：通过初始态结构构型和最终态的构型大体找一个中间体,并对其进行结构优化得IM2。这个不就是过渡态吗？

chenyanli

hopedream 发表于 2020-12-8 19:32
请问您描述的：通过初始态结构构型和最终态的构型大体找一个中间体,并对其进行结构优化得IM2。这个不就是过 ...

这个是中间体，用中间体和反应物来进行过渡态搜索，找到的过渡态就是第一步的过渡态

hopedream

chenyanli 发表于 2020-12-9 15:36
这个是中间体，用中间体和反应物来进行过渡态搜索，找到的过渡态就是第一步的过渡态

我看dmol3说明书里好像利用LST/QST搞一个反应路径，然后算一下频率，就把这个“中间体”作为反应物和生成物的过渡态，没有像您弄的这么麻烦，所以我有点不解，不知道按那个标准来，是不是因为您的反应物和生成物间含有多个虚频，有几个过渡态要优化呢？望指教

chenyanli

hopedream 发表于 2020-12-19 22:19
我看dmol3说明书里好像利用LST/QST搞一个反应路径，然后算一下频率，就把这个“中间体”作为反应物和生成 ...

你说的这个应该和我说的这个是一样的，我计算的这个是中间体和反应物之间用LST/QST搞一个反应路径，找一个过渡态，中间体和生成物之间再找一个反应路径，找一个过渡态。

kaier

卡开发发 发表于 2020-12-1 13:27
会有影响。

卡老师，想请教您一下这个frame是如何影响的？是否是设置越密，过渡态计算量越大，但可以找的更准呢？关于LST/QST搜索方法，max.number QST steps这个设置有什么讲究。我在算过渡态时候，发现如果只使用LST方法也可以找到过渡态，然后我再优化一下这个过渡态是否可以提高整个整个过渡态寻找速度？
还有个问题，如果单独计算过渡态频率，我使用了dft-d，要不要再勾选BSSE呢？

卡开发发

kaier 发表于 2021-11-19 12:26
卡老师，想请教您一下这个frame是如何影响的？是否是设置越密，过渡态计算量越大，但可以找的更准呢？关 ...

frame会对LST的过程有影响，但要找准确不大建议通过LST/QST，建议先找到个粗略的结果（比如受力的标准适当放宽），然后算（部分）频率后用TS opt做比较稳妥。
另外BSSE仅限于单点能修正，但对DMol3不做精度损失也不严重。