铁离子加显式溶剂模型后优化SCF不收敛

ZH123456 · 发表于 Post on 2022-9-16 20:04:57

zjxitcc 发表于 2022-9-16 19:39
你说的这个问题在本帖的19L和20L中讨论过了

好哒，谢谢老师

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-16 22:06:02

zjxitcc 发表于 2022-9-16 19:48
你的初始结构里H2O2中的氧原子离三价铁太近了，O配到Fe上后转移1个H给旁边的水是正常现象。有两点建议：
...

好的谢谢老师，今天通过扫描距离拉长的Fe-O键无意间扫出了H原子转移回去的构型，看了您说的第（1）条明白了此种情形属于倒着搜索反应路径，反应物结构已扫到。您说的第（2）点我觉得可以在反应物前面再加一个六配位水Fe和双氧水的Initial State，然后下一步再是扫描得到的反应物结构。感谢老师的指导！

护卫天使 · 发表于 Post on 2022-9-18 09:45:47

zjxitcc 发表于 2022-8-21 14:04
无论SCF不收敛、结构优化不收敛还是结构跑偏，这个问题首先要关注的不是计算结果报错，而是计算过程合理性 ...

老师好，按照你的方法我计算完了第一步，对于第二步我搞不懂要怎么书写.gjf文件？是将第一步产生的.fch结构记录的构型作为原子坐标，再配上你给的关键词，作结构优化吗？

zjxitcc · 发表于 Post on 2022-9-18 11:20:55

护卫天使发表于 2022-9-18 09:45
老师好，按照你的方法我计算完了第一步，对于第二步我搞不懂要怎么书写.gjf文件？是将第一步产生的.fch结 ...

不用这么麻烦。11L回复中写得很详细，其中“第二步”

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-18 20:24:37

本帖最后由 smlscu 于 2022-9-18 22:44 编辑

zjxitcc 发表于 2022-8-21 14:04
无论SCF不收敛、结构优化不收敛还是结构跑偏，这个问题首先要关注的不是计算结果报错，而是计算过程合理性 ...

老师，我算反应路径的反应物初态和产物终态结构，测试完波函数稳定性以后试的几个几何结构优化均不收敛（包括搜索出来的和若干猜测的结构），是不是还是我的结构不合理呢，还是再试一下波函数片段细分呢。或者这种情况就可以加关键词帮助收敛了呢。。

No NMR shielding tensors so no spin-rotation constants.
Leave Link  601 at Sun Sep 18 19:30:33 2022, MaxMem=  6442450944 cpu:             27.9 elap:             1.3
(Enter /THFS/home/xfm/software//g16/l9999.exe)

I WISH TO HAVE NO CONNECTION WITH ANY SHIP THAT DOES NOT SAIL FAST,
FOR I INTEND TO GO IN HARM'S WAY.
   -- JOHN PAUL JONES, USN 1747-1792
Error termination request processed by link 9999.
Error termination via Lnk1e in /THFS/home/xfm/software//g16/l9999.exe at Sun Sep 18 19:30:33 2022.
Job cpu time:    3 days 21 hours 13 minutes 12.0 seconds.
Elapsed time:    0 days  4 hours  6 minutes 17.9 seconds.
File lengths (MBytes):  RWF= 800 Int=    0 D2E=    0 Chk=    33 Scr=    1

zjxitcc · 发表于 Post on 2022-9-19 13:27:27

smlscu 发表于 2022-9-18 20:24
老师，我算反应路径的反应物初态和产物终态结构，测试完波函数稳定性以后试的几个几何结构优化均不收敛（ ...

你这个product.gjf里结构挺奇怪的，有HOO·自由基？这算产物么？

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-19 18:29:03

zjxitcc 发表于 2022-9-19 13:27
你这个product.gjf里结构挺奇怪的，有HOO·自由基？这算产物么？

有HOO·自由基呢老师，这个是算产物

zjxitcc · 发表于 Post on 2022-9-20 22:02:45

smlscu 发表于 2022-9-19 18:29
有HOO·自由基呢老师，这个是算产物

我觉得这不是很合理，在结构优化过程中HOO·自由基应该会从一堆水分子里夺取一个H，重回H2O2，换句话说，不太可能优化出含游离HOO·自由基的结构

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-21 21:59:46

smlscu 发表于 2022-9-16 22:06
好的谢谢老师，今天通过扫描距离拉长的Fe-O键无意间扫出了H原子转移回去的构型，看了您说的第（1）条明白 ...

老师这个是倒着扫出来的反应物，铁配位的其中一个水分子上的H转移到旁边的溶剂水分子上了呢，只有这个构型很愉快的收敛了。。。老师有时间的话请看一下呢。我尝试过其它很多初始构型，没有H原子转移的话都是几何优化不收敛

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-22 18:52:48

zjxitcc 发表于 2022-9-20 22:02
我觉得这不是很合理，在结构优化过程中HOO·自由基应该会从一堆水分子里夺取一个H，重回H2O2，换句话说， ...

但是老师我单独优化了OOH自由基是收敛了的，您的意思是说如果它和水分子在一起，在显式溶剂模型里是不太可能优化出含游离HOO·自由基的结构吗

zjxitcc · 发表于 Post on 2022-9-22 19:07:37

smlscu 发表于 2022-9-22 18:52
但是老师我单独优化了OOH自由基是收敛了的，您的意思是说如果它和水分子在一起，在显式溶剂模型里是不太 ...

回复54L：54L中的附件结构没问题。这里面没有疑问句，我不知道该该回答啥。
回复55L：单独优化游离HOO·自由基当然能收敛，因为没有其他分子，没法夺取氢原子。
是的。

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-22 19:59:01

zjxitcc 发表于 2022-9-22 19:07
回复54L：54L中的附件结构没问题。这里面没有疑问句，我不知道该该回答啥。
回复55L：单独优化游离HOO· ...

54楼我的疑问是这个结构可以作为加了显式溶剂模型的三价铁和双氧水反应的初态结构吗老师

zjxitcc · 发表于 Post on 2022-9-22 20:34:15

smlscu 发表于 2022-9-22 19:59
54楼我的疑问是这个结构可以作为加了显式溶剂模型的三价铁和双氧水反应的初态结构吗老师

可以

smlscu · 发表于 Post on 2022-9-23 10:56:03

本帖最后由 smlscu 于 2022-9-23 10:57 编辑

zjxitcc 发表于 2022-9-22 19:07
回复54L：54L中的附件结构没问题。这里面没有疑问句，我不知道该该回答啥。
回复55L：单独优化游离HOO· ...

继55L的问题，老师这个OOH自由基和羟基自由基类似在我们做的实验方向里是很经典的自由基，我看文献中加了显示溶剂模型的羟基自由基是可以收敛，那我这个OOH自由基在类似环境中是不是有办法可以强行收敛呢，我在别的贴子看到有个老师给的下面这条建议“Decreasing the step length, adding key words: opt=notrustupdate and iop(1/8=n), n is default to 30, you can try 10, I guess.”我先尝试一下上面的建议，老师可以帮我看一下附件fchk我优化完几何优化不收敛的含OOH自由基的终态产物结构模型吗

zjxitcc · 发表于 Post on 2022-9-23 11:12:09

本帖最后由 zjxitcc 于 2022-9-23 11:18 编辑

smlscu 发表于 2022-9-23 10:56
继55L的问题，老师这个OOH自由基和羟基自由基类似在我们做的实验方向里是很经典的自由基，我看文献中加了 ...

注意，我从未否定“显式溶剂模型下HO·自由基可以收敛”，从未否定“显式溶剂模型下HOO·自由基可以收敛”，我不赞成的是在含有Fe2+/3+水合离子和显式水分子的情况下，还有HOO·自由基可以游离存在。
我看了你上传的product.zip，我认为这没啥帮助，我也给不出啥建议。此贴讨论到现在，我认为真正有用的不是再看某个结构，而是你描述一下你期望这个结构是怎么从前一步反应过来的，下一步你想让它怎么变，不然盲人摸象。怎么写关键词，那是次要的。

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[Gaussian/gview] 铁离子加显式溶剂模型后优化SCF不收敛